В 1668 г. Иларион Кигалас прибыл на Кипр, где участвовал в формулировании решений Собора против кальвинистов, созванном Кипрским  архиепископом Никифором. В 1670 г. Иларион Кигалас написал «Исповедание веры». По мнению одних исследователей, причиной создания этого сочинения могли быть обвинения Илариона Кигаласа в латинофильстве; с точки зрения других, оно было продолжением полемики с кальвинистами (в особенности с учением жившего во Франции проповедника Жана Клода (1619–1687 гг.), сторонника Жана Кальвина). Также 1670 г. датируется составленная Иларионом Кигаласом «Хронология семи веков». «Хронология» сохранилась в парижской рукописи, содержащей также другое сочинение Илариона Кигаласа – «Чудеса из Ветхого Завета» в 614 стихах. В 1671 г. Иларион Кигалас отправился в Иерусалим, где помогал оставившему кафедру патриарху Нектарию (1661–1669 гг.) в переводе трудов латинских богословов для опровержения сочинения францисканского аббата Петра о примате Рима (о притязании преемников апостола Петра на первенство среди христианских иерархов). В 1674 г. Иларион Кигалас был единогласно избран преемником Кипрского архиепископа Никифора. В церкви архангела Михаила Трипиотиса в Никосии он созвал Собор по вопросам крещения, евхаристии и других церковных таинств (детали исследователям неизвестны). За время архиепископства Иларион Кигалас восстановил находившийся в запустении монастырь апостола Варнавы близ Фамагусты и составил в честь этого святого славословие. Во время строительных работ был найден клад, вследствие чего Иларион Кигалас подвергся угрозам турецких властей, от которых с трудом откупился. В 1679 г. Иларион Кигалас уехал в Константинополь: по мнению одних учёных, он был обвинён в латинофильстве и изгнан (К. Сафас и др.), по мнению других (М. Лекьен), отправился в Константинополь по церковным делам. Архимандрит Киприан (впоследствии Кипрский архиепископ) в «Хронологической истории» утверждал, что видел письмо, составленное духовенством Никосии и адресованное Константинопольскому патриарху, с обвинениями в адрес Илариона Кигаласа. Если православные обвиняли Илариона Кигаласа в униатстве, то западные деятели, напротив, порицали его за то, что, став Кипрским архиепископом, он отстаивал интересы православной, а не католической церкви. В 1679 г. Иларион Кигалас написал сочинение «Defensio Disputationis de Procssione Spiritus S. a Patre et Filio» («Защита Диспута об исхождении Святого Духа от Отца и Сына»), изданное в Цибине Стефаном Юнглингом. По свидетельству Помпилио Родота, Иларион Кигалас «написал по-гречески, на латыни и по-итальянски разнообразные трактаты, в том числе три тысячи очень элегантных греческих стихов, составленных разными размерами и на разных диалектах, касающихся споров о Священном Писании. В свет не вышло ничего, кроме нескольких панегириков на итальянском языке». Иларион Кигалас скончался в Константинополе от чумы, которой заразился, ухаживая за своим больным братом Димитрием.