22 ноября 2006 г. Ионафан был назначен архиепископом Тульчинским и Брацлавским. 28 августа 2014 г. за литургией в Киево-Печерской лавре митрополитом Киевским и всея Украины Онуфрием (Березовским) возведён в сан митрополита. Член комиссии Священного Синода РПЦ по взаимодействию со старообрядческими приходами РПЦ и старообрядцами. Член Богословской комиссии и Комиссии по канонизации святых (до 2007 г.) Священного Синода УПЦ. Ионафан – автор многочисленных духовно-музыкальных сочинений и обработок (более 1600 страниц нотного текста), часть из них опубликована Издательством Московского Патриархата, издательством «Музыкальная Украина», православным центром «Живоносный Источник» (Москва), издательством Херсонского государственного университета, муниципальным камерным хором «Киев» и др. Наиболее известные музыкальные произведения Ионафана: обработки «Степенные антифоны утрени древних распевов», «С нами Бог» соловецкого распева, «Ныне силы небесныя» валаамского напева, «Тебе одеющагося» напева Киево-Печерской лавры, а также оригинальные сочинения «Чертог Твой», «Плотию уснув». Ионафан впервые в РПЦ использовал для написания богослужебных песнопений мелодические элементы древнего григорианского пения («Литургия мира»), а также мелодии известных евангелическо-лютеранских гимнов (песни причастников со словами Ионафана). Ионафан – автор «Чернобыльской литургии», посвящённой памяти героев-ликвидаторов последствий катастрофы на Чернобыльской АЭС на Украине, и «Гласовой литургии» для общенародного пения, в основу которой положены обиходные напевы церковного осмогласия. Многократный член жюри Международного фестиваля церковной музыки в Хайнувке (Польша). Ионафан читал лекции по русской музыкальной семиографии и истории русского богослужебного пения во Фрибурском католическом университете (Швейцария) и для общины русской православной церкви святителя Николая в Амстердаме (2004–2006 гг.). Автор четырёх переложений на русский язык (в том числе метроритмического) Великого канона Андрея Критского, «Толкового путеводителя по Божественной литургии» – учебного общеобразовательного пособия с обширным историко-богословским комментарием и изложением молитвословий таинства евхаристии на русском и украинском языках, статей по литургике и церковной музыке. Награждён церковными орденами Сергия Радонежского, князя Даниила Московского, преподобного Серафима Саровского (РПЦ), преподобных Антония и Феодосия (УПЦ), св. апостола и евангелиста Иоанна Богослова (УПЦ), св. Марка (Иерусалимский патриархат) и др. Награждён российским орденом Дружбы за укрепление отношений между Россией и Украиной.