При Иларионе был заложен новый каменный семинарский корпус в самом центре Казани. Землю для постройки передала архиерейскому дому вдова строителя казанского Петропавловского собора Ивана Михляева. Часть средств на сооружение здания выделил архиепископ. 29 марта 1735 г. Иларион был переведён на Черниговскую кафедру. Учредил сбор пожертвований на содержание Черниговского коллегиума – «Собрание Девы Богородицы, попечительное о Черниговской семинарии». В этот период государственными органами управления осуществлялась начатая в 1728 г. кампания по запрещению украинским монастырям покупать и принимать в дар земельные владения. В челобитной, поданной 8 ноября 1735 г., Иларион вместе с Киевским архиепископом Рафаилом (Заборовским) и Переяславским епископом Арсением (Берло) выступил против кампании. Исследователи полагают, что именно Иларион был инициатором этого обращения, поскольку в письме от 23 сентября 1735 г. к архиепископу Рафаилу он предлагал послать совместную декларацию; из письма также исследователи сделали вывод, что он вёл переговоры и с архимандритом Киево-Печерского монастыря. Архиереи считали, что императрица Анна Иоанновна должна вписать в «Кодекс малороссийского права» (работа над этим документом продолжалась с 1734 по 1743 гг.) без изменений те положения, которые были отображены в предыдущих нормативных сборниках. После этого 19 февраля 1736 г. адъютант императрицы генерал-лейтенант князь Алексей Иванович Шаховской получил распоряжение вызвать архиереев в Глухов и сделать им выговор. В 1737–1738 гг. в Чернигове было возбуждено и рассматривалось дело в связи с некими «дерзостными словами», сказанными в церкви Иларионом капитану Кобылину. Генерал-губернатор Малороссии князь Иван Фёдорович Барятинский произвёл следствие и арестовал архиерея. 2 мая 1738 г. он был уволен на покой с проживанием в Киево-Печерской лавре. В продолжение расследования был вызван в Санкт-Петербург для дачи показаний, скончался по дороге в столицу и погребён в Отрочем в честь Успения Пресвятой Богородицы монастыре. Могила не сохранилась. После его смерти осталась значительная библиотека, книги из которой были распределены между монастырями Черниговской епархии и Киево-Печерской лаврой.