В 1837 г. патриарх издал послание к игуменам ставропигиальных монастырей, чтобы они не рукополагали иноков, не имевших достаточного образования. Его обличение инославного прозелетизма и конфликт с английским послом в Константинополе лордом Чарльзом Редклиффом (1786–1880 гг.) из-за спора по вопросу инославного миссионерства на Ионийских островах (тогда протекторат Англии) привели к суду Порты над ним и смещению с патриаршего престола в 1840 г. После низложения жил на покое в греческом селении Мега Ревма под Стамбулом на европейском берегу Босфора (ныне район Арнавуткёй ила Стамбул). Патриархом был избран Анфим IV (1840–1841, 1838–1852 гг.). Ликованием греки встретили его вторичное избрание 12 февраля 1867 г., после патриарха Софрония III (1863–1866 гг.). Его приветствовала и Русская церковь в лице митрополита Московского Филарета (Дроздова). Согласился принять престол после того, как взял обещание с избирательного собрания, что все его требования по делам церкви будут исполнены. Григорий VI Фуртуниадис утвердил новый устав для Халкинской богословской школы; была восстановлена Патриаршая школа церковной музыки, учреждены новые школы (в Халкидоне, в Триглии). Его важнейшей заботой стало улаживание греко-болгарского противостояния, которое к тому времени достигло крайнего ожесточения. В том же году, по настоянию русского посла графа Николая Павловича Игнатьева (1832–1908 гг.), Григорий VI Фуртуниадис предложил проект создания полуавтономного церковного округа для епархий с болгарским населением. Но примирение болгар, которых теперь против греков поддерживала сама Порта (вследствие восстания на Крите), на основе такого проекта было уже невозможно как ввиду затруднительности точного разграничения епархий с греческим и болгарским населением, так и вследствие далеко идущих требований болгар создать свою независимую национальную церковь, в которой каждый болгарин, где бы он ни находился (в оттоманской Болгарии или Анатолии), подчинялся бы только болгарской иерархии. Такое стремление (по мнению патриархии) вело к церковному двоевластию и расколу. Григорий VI Фуртуниадис предлагал образовать из болгарских епархий отдельный церковный округ с полунезависимым управлением, т.е. возродить Болгарский экзархат. Но в это дело вмешалось турецкое правительство, предложившее два проекта церковного устройства Болгарии. Однако в феврале 1870 г., несмотря на противодействие Григория VI Фуртуниадиса, при поддержке османского правительства болгары получили фирман от султана об устройстве автокефальной церкви. В конце 1868 г. патриарх направил от лица Синода Великой церкви послание (от 12 декабря)  предстоятелям автокефальных церквей с изложением существа конфликта и своим предложением созвать для его разрешения «святейший собор всей церкви», т.е. Вселенский собор. Российский Священный Синод дал на предложение патриарха отрицательный ответ, Порта также отклонила требование патриарха о созыве Вселенского собора, и Григорий VI Фуртуниадис был вынужден подать в отставку, которая была принята. На его место в сентябре 1871 г. был избран Анфим VI (1845–1848, 1853–1855, 1871–1873 гг.), занявший престол в третий раз. Второе патриаршество Григория VI Фуртуниадиса оказалось менее удачным, чем первое и в некоторых отношениях вызвало порицание у греков. Удалившись на покой, он поселился в с. Мега-Ревма, ныне Арнавуткёй (в черте Стамбула). Скончался 8 июня 1881 г. там же. Был погребён в местном храме Архистратига Михаила.