В дальнейшем С.А. Желудков продолжал работу над «Литургическими заметками», получившими известность через самиздат и зарубежные публикации. Во время проходившей в стране в конце 1950 гг. антирелигиозной кампании С.А. Желудков занимал активную общественную позицию по защите веры. В марте 1958 г. он написал открытое письмо к бывшему священнику Павлу Фёдоровичу Дарманскому, выступившему в советской печати с антицерковной статьёй «Почему я порвал с религией», показав полную несостоятельность его утверждений и аморальность поступка. В 1959 г. выступил в защиту своей прихожанки, которая исцелилась у часовни Ксении Петербургской в Ленинграде и попала под обвинение в «распространении ложных слухов». С.А. Желудков обратился в различные инстанции с жалобами на произвол, после чего власти завели против него уголовное дело (вскоре оно было прекращено) и аннулировали свидетельство о регистрации как священнослужителя. В марте 1960 г. при содействии епископа Афанасия (Сахарова) назначен священником храма погоста Заболотье (ныне в черте города Киржача Владимирской области), но был уволен в июле того же года. Проживал на покое в Пскове, занимался богословской публицистикой. В 1962–1963 гг. организовал переписку (в виде машинописного журнала «В пути», рассылавшегося адресатам по почте) по основным вопросам веры с широким кругом священнослужителей и мирян, что позднее стало основой апологетического труда «Почему и я – христианин» (опубликовано в 1973 г. в ФРГ). В церковных кругах книга вызвала неоднозначную реакцию: наряду с искренностью, простотой и доступностью изложения отмечались серьёзные ошибки С.А. Желудкова в толковании Священного Писания и церковных канонов. В 1968 г. примкнул к правозащитному движению диссидентов в СССР. В 1973 г. стал членом московского отделения организации «Международная амнистия». Неоднократно подписывал обращения в защиту политзаключённых, в том числе адресованные председателю Христианской мирной конференции Йозефу Громадке (1968 г.) и генеральному секретарю ВСЦ Филиппу Поттеру (1976 г.). Подписал от имени православных верующих «Экуменическое воззвание» (1976 г.). С.А. Желудков, автор получивших известность открытых писем к Андрею Дмитриевичу Сахарову (1969 г.), Александру Исаевичу Солженицыну (1972 г.), помогал диссидентам, не разделяя мнения многих из них о необходимости вовлечения церкви в противостояние властям. С.А. Желудков полагал, что вопреки отдалённости большинства правозащитников от церкви истоки их движения – христианские. Переписка с находящимся в заключении деятелем правозащитного движения Кронидом Аркадьевичем Любарским, в которую были вовлечены и другие участники (1974–1976 гг.), привела к появлению работы «Христианство и атеизм» (издана в 1982 г. в Бельгии). Скончался после тяжёлой операции, заранее подготовившись к смерти. Отпевание по священническому чину состоялось в московском в честь Богоявления Патриаршем соборе в Елохове. Прах захоронен близ храма в Любятове.