29 декабря 1956 г. Зиновий был наречён во епископа; католикос-патриарх Мелхиседек III (Пхаладзе) 30 декабря, в день своего тезоименитства (Неделю святых праотец), хиротонисал Зиновия. Посвящение негрузина во архиерея ГПЦ стало единственным случаем за историю Грузинской церкви XX – начала XXI вв. 6 марта 1957 г. Зиновий был назначен вторым хорепископом католикоса-патриарха Мелхиседека III (Пхаладзе) с титулом епископ Степанаванский ГПЦ. 16 апреля в церкви св. князя Александра Невского в Тбилиси Зиновий постриг в монахи Ираклия (впоследствии Католикос-Патриарх Грузии Илия II (Гудушаури-Шиолашвили)) и предсказал ему дальнейшее патриаршее служение. 22 апреля католикос-патриарх Мелхиседек III (Пхаладзе) и Зиновий совершили освящение Вознесенского храма в монастыре Бодбе. 17 ноября 1958 г. Зиновий был награждён высшим церковным отличием ГПЦ – правом ношения креста на скуфье. В 1960 г. католикосом-патриархом Ефремом II (Сидамонидзе; 1960–1972 гг.) Зиновий был переведён на Тетрицкаройскую кафедру ГПЦ; в 1972 г. возведён в сан митрополита. После кончины католикоса-патриарха Грузии Давида V (VI; Девдариани; 1972–1977 гг.) Зиновий принял деятельное участие в подготовке и проведении двенадцатого поместного Собора ГПЦ, избравшего на патриарший престол Илию II, а также в интронизации католикоса-патриарха, которая состоялась в кафедральном патриаршем соборе Светицховели в Мцхете 25 декабря 1977 г. Зиновий всю жизнь хранил духовные связи с воспитавшей его Глинской пустынью: ближайшими его сподвижниками были глинские старцы схиархимандриты Андроник (Лукаш) и поселившийся в Сухуми Серафим (Романцев), архимандрит Серафим (Амелин), на отпевании которого Зиновий был в Глинской пустыни в октябре 1958 г. Братия и воспитанники пустыни всегда находили приют и окормление у Зиновия в Александро-Невском приходе, который называли «тбилисская Глинская пустынь». Митрополит никогда не расставался с Глинской иконой Рождества Пресвятой Богородицы. Схиархимандрит Андроник (Лукаш) с 1961 г. и до своей кончины в 1974 г. проживал в Тбилиси и находился на непосредственном попечении Зиновия. Он говорил о Зиновии: «Владыка Зиновий прошёл через всю жизнь и, как алмаз, не имеет ни единого пятна». В 1963 г. в Александро-Невском храме Зиновий по благословению Московского патриарха Алексия I (Симанского) возвёл схиигумена Андроника в сан архимандрита. Сохранились письма глинского старца схиархимандрита Иоанна (Маслова), адресованные Зиновию. В 1975 г. Зиновий и схиархимандрит Виталий (Сидоренко) основали в пригороде Тбилиси Дидубе (ныне в черте города) женский монастырь, ставший русским духовным центром Закавказья. Незадолго до кончины Зиновий принял схиму с именем Серафим в честь преподобного Серафима Саровского. Предсказав день своей смерти, собрал у себя всех живших в Грузии в то время монахов Глинской пустыни. Отпевание, согласно воле почившего, было совершено по монашескому чину католикосом-патриархом Илиёй II (Гудушаури-Шиолашвили). Погребён в церкви св. князя Александра Невского в Тбилиси, близ придела святителя Николая. Зиновий был награждён орденами св. Нины первой и второй степени (ГПЦ); св. Владимира первой степени (РПЦ); апостола Марка второй степени (Александрийская православная церковь); святых Кирилла и Мефодия второй степени (Православная Церковь Чешских земель и Словакии).