В 1746 г. Паисий ушёл на Афон, но его духовное общение с Василием Поляномерульским не прервалось. Первый ученик Паисия – Виссарион, родом из Валахии, был отправлен на Афон Василием Поляномерульским, от приезжавших на Афон монахов Паисий узнавал о событиях в братстве и получал сочинения Василия Поляномерульского. Свои аскетические воззрения Василий Поляномерульский изложил в предисловиях к творениям Григория Синаита, игумена Филофея Синайского, игумена Исихия Иерусалимского и Нила Сорского (Нил Александрович Попов поставил под сомнение авторство Василия Поляномерульского в отношении «Надсловия» и «Пристяжения» на книги Нила Сорского, считая автором этих сочинений Иннокентия Комельского; эти предположения опроверг Д. Ракканелло, проанализировавший румынские списки текстов). Предисловия Василия Поляномерульского представляют собой поучения об умной молитве. Старец, в частности, указывал на «неправильность мнения тех, которые думают будто бы умное делание прилично только одним совершенным, достигшим бесстрастия и святости. Думающие так ограничивают своё моление одним только внешним исполнением псалмопения, тропарей и канонов, не понимая того, что такое внешнее моление назначено нам святыми отцами только как временное в виду немощи и младенчества нашего ума, с тем чтобы мы, постепенно совершенствуясь, восходили на ступень умного делания и ни в коем случае не оставались при одном только внешнем молении» (из Предисловия к сочинениям Григория Синаита). У Священного Синода Румынии возникли сомнения по поводу каноничности поучений преподобного. В 1749 г. он был вызван в Бухарест, где с ним беседовали Антиохийский, Александрийский и Иерусалимский патриархи, находившиеся тогда в Валахии. Сведения об этом сообщает Паисий (Величковский) в десятой главе письма «О моём старце Василии», адресованного афонскому старцу Афанасию. На все вопросы высокого собрания Василий Поляномерульский дал исчерпывающие ответы на основе Священного Писания и святоотеческих творений. Его поучения о посте и умной молитве были рекомендованы как душеполезное чтение для монахов, Антиохийский патриарх Сильвестр благословил его написать сочинение, объясняющее, почему монахам запрещено употреблять мясо. В связи с этим Василий Поляномерульский попросил разрешения изучить Типиконы афонских монастырей и в 1750 г. прибыл на Афон, там он посетил Паисия, которого по его просьбе постриг в мантию; на Афоне оба старца имели общего духовника – о. Даниила. Взаимные духовные связи между старцами прослеживаются и после переселения в 1763 г. Паисия в Молдавию. Так, в 1766 г. Василий Поляномерульский через своего ученика иеросхимонаха Алексия просил Паисия прислать книгу творений Симеона Нового Богослова. Василий Поляномерульский был не только духовником многих скитов, он заботился и о материальных нуждах монахов. В 1757 г. старец посетил Яссы, где получил помощь для Поляномерульского скита от господаря Молдавии Константина Раковицэ.