Постепенно это занятие стало отбирать у него больше времени, и Винсент окончательно охладел к работе, решив для себя, что «у искусства нет худших врагов, чем торговцы картинами». В результате в конце марта 1876 г. его уволили из фирмы «Goupil & Cie» по причине плохой работы, несмотря на покровительство родственников – совладельцев компании. В 1876 г. Винсент возвратился в Англию, где нашёл неоплачиваемую работу в качестве учителя в интернате в Рэмсгейте. В это же время у него возникает желание стать священником, как и его отец. В июле Винсент перешёл в другую школу – в Айзлворте (под Лондоном), где выполнял работу учителя и помощника пастора. 4 ноября Винсент прочитал свою первую проповедь. Его интерес к Евангелию рос, и он загорелся идеей проповедовать беднякам. На Рождество Винсент поехал домой, и родители уговорили его не возвращаться в Англию. Винсент остался в Нидерландах и в течение полугода работал в книжном магазине в Дордрехте. Эта работа была ему не по душе, поэтому большую часть времени он делал наброски или переводя отрывки из Библии на немецкий, английский и французский языки. Пытаясь поддержать стремление Винсента стать пастором, семья посылает его в мае 1877 г. в Амстердам, где он поселился у своего дяди, адмирала Яна ван Гога. Здесь Винсент усердно занимался под руководством своего дяди Йоганесса Стрикера, уважаемого и признанного теолога, готовясь к сдаче вступительного экзамена в университет на отделение теологии. В конце концов, он разочаровался в учёбе, бросил свои занятия и в июле 1878 г. уехал из Амстердама. Желание быть полезным простым людям направило его в Протестантскую миссионерскую школу пастора Бокмы в Лакене под Брюсселем, где Винсент прошёл 3-месячный курс проповеди (однако существует версия, что он не закончил полный курс обучения и был выгнан из-за неряшливого внешнего вида, вспыльчивого характера и частых приступов ярости). В декабре 1878 г. Винсент направился на полгода миссионером в посёлок Патюраж в Боринаже, бедном шахтёрском районе на юге Бельгии, где развернул неутомимую деятельность: посещал больных, читал неграмотным Священное Писание, проповедовал, обучал детей, а по ночам для заработка рисовал карты Палестины. Эта самоотверженность расположила к нему местное население и членов Евангелического общества, результатом чего было назначение ему жалования в пятьдесят франков. Пройдя полугодичный стаж, Ван Гог намеревался поступить в евангельскую школу для продолжения образования, но счёл введённую плату за обучение проявлением дискриминации и отказался от обучения. В это же время он обратился к дирекции шахт с ходатайством от имени рабочих об улучшении условий их труда. Ходатайство было отклонено, а сам Ван Гог был отстранён от должности проповедника синодальным Комитетом протестантской церкви Бельгии, что явилось серьёзным ударом по его эмоционально-психическому состоянию. Спасаясь от депрессии, вызванной событиями в Патюраже, Винсент снова обратился к живописи, всерьёз задумался об учёбе и в 1880 г. при поддержке брата Тео уехал в Брюссель, где начал посещать занятия в Королевской Академии изящных искусств, однако через год бросил учёбу и вернулся к родителям. В этот период жизни Ван Гог считал, что художнику вовсе не обязательно иметь талант, главное – много и усердно трудиться (поэтому он продолжил занятия самостоятельно). В это же он время испытал новое любовное увлечение – к своей кузине, вдове Кее Вос-Стрикер, которая гостила вместе с сыном в их доме. Женщина отвергла его чувства, но Винсент продолжал ухаживания, чем настроил против себя всех родных. В результате его попросили уехать.