В 1932 г. был направлен в Москву, т.к. «не нашлось, якобы, ни одного профессора для перевода какого-то сочинения с латинского языка для академического издания». 21 февраля 1935 г. был арестован в Москве по делу «русских католиков» (архиепископа Варфоломея (Ремова) и др.), заключён в Бутырскую тюрьму. 26 апреля приговорён особым совещанием при НКВД СССР «как участник контрреволюционной организации «Петровский монастырь» за проведение антисоветской агитации к пяти годам ссылки» в Красноярский край. Жил в доме пастуха в селе Игнатове Пировского района Красноярского края. В последний раз И.В. Попов был арестован 9 октября 1937 г. по обвинению в том, что, находясь в ссылке, «вновь возобновил контрреволюционную деятельность, среди населения систематически проводил агитацию против существующего строя, дискредитируя стахановское движение и Конституцию СССР, распространял клевету на руководителей партии и правительства». Содержался в тюрьме города Енисейска. Был приговорён к расстрелу с конфискацией имущества решением Особой тройки при УНКВД СССР Красноярского края от 5 февраля 1938 г. Имя И.В. Попова включено в Собор новомучеников и исповедников Российских определением Священного Синода РПЦ от 30 июля 2003 г. В опубликованной магистерской диссертации «Естественный нравственный закон: (Психологические основы нравственности)» И.В. Попов обобщил свои исследования в области психологии, нравственной философии и нравственного богословия. На основании Священного Писания и творений отцов церкви он показал, что естественный нравственный закон (т.е. внутреннее побуждение к добру), существующий в человеке, имеет врождённый характер, составляет неотъемлемую принадлежность человеческой души, благодаря чему лучшие из язычников, а также праведники, жившие до ветхозаветного закона, могли вести добродетельную жизнь: «...Человек стремится к нравственному поведению уже по природе, независимо от сверхъестественного откровения Бога». Такое представление находит подтверждение, в частности, в учении мученика Иустина Философа о том, что «Божественный Логос, создавший мир, причастен отчасти каждой человеческой душе». В этом смысле Богооткровенный нравственный закон (десять заповедей, Евангелие) по отношению к естественному служит лишь «истолкованием лучшей стороны человеческой природы и на неё опирается». И.В. Попов подверг подробному критическому разбору различные теории, согласно которым нравственность есть нечто условное, не связанное существенно с самой природой человека. К таким теориям он относил, прежде всего, утилитаризм (Иеремия Бентам, Джон Стюарт Милль и др.), мораль бескорыстных чувств (Артур Шопенгауэр и др.) и идеализм Иммануила Канта и Иоганна Фридриха Гербарта.