Ещё в дореволюционное время сложилась традиция, согласно которой приходившие к Меркуловой В.А. передавали ей деньги на благотворительные цели. Особое значение благотворительная деятельность Меркуловой В.А. приобрела в 1934 г., когда коллективизация в Молвитинском и соседних с ним районах, в основном, была завершена, и население жило очень бедно. По данным НКВД, Меркулова В.А. оказывала большую материальную помощь «бедняцко-середняцкой и колхозной массе»: помогала в уплате налогов, в приобретении скота, в ремонте домов. Весной 1934 г. Меркулова В.А. помогла местному колхозу «Победа» с закупкой семян, тогда же она передала дому инвалидов в Сумарокове 3600 руб. на ремонт здания и покупку продуктов. По материалам следствия, с апреля 1934 г. по январь 1935 г. Меркулова В.А. раздала нуждающимся около 50 тыс. руб. (по мнению карательных органов, благотворительная деятельность Меркуловой В.А. «была направлена на злостную дискредитацию Советской власти и являлась одной из форм насаждения среди крестьян недовольства существующим строем»). В это время Меркулова В.А. устроила в Сумарокове приют для 20 детей от 3 до 16 лет (в основном, детей ссыльного духовенства и раскулаченных крестьян). Каждый день подвижницу привозили на тележке в Никольскую церковь, где во время богослужений она находилась неподалёку от бывшей главной монастырской святыни – большой иконы Божьей Матери «Скоропослушница». Эту икону в 1888 г. пожертвовал обители афонский иеросхимонах Парфений. До революции она имела богатый серебряный оклад, который в начале 1920 гг. сняли, а сам образ выбросили в сарай. Позднее его нашли и принесли в Никольскую церковь. В 1934 г. подвижница вышила для образа новую ризу из бисера (после закрытия в конце 1930 гг. сумароковского храма образ с вышитой Меркуловой В.А. ризой пребывал в нескольких сельских храмах Сусанинского района, ныне находится в Воскресенской церкви в Буе). Новая волна репрессий, последовавшая после убийства 1 декабря 1934 г. Сергея Мироновича Кирова, не миновала и Меркулову В.А. Она была арестована в Сумарокове 11 января 1935 г. вместе с четырьмя монахинями, монахом и крестьянкой, входившими в её ближнее окружение (в документах НКВД они именовались «контрреволюционной группой монашества»). Меркулову В.А. привезли в Молвитино, затем перевели во внутреннюю тюрьму УНКВД в Иваново. Наряду с традиционным обвинением в «контрреволюционной агитации» Меркулову В.А. также обвинили в «активной связи» с якобы созданной в Буе «монархической партией», ставившей целью реставрацию в России монархии. Как и всегда, Меркулова В.А. держалась на допросах стойко, ни в чём не признала себя виновной. 21 июня 1935 г. особое совещание при НКВД СССР приговорило Меркулову В.А. к трём годам исправительно-трудовых лагерей, для физически беспомощной женщины такой приговор был равнозначен смертному. По некоторым данным, её отправили в один из лагерей на Урале, где, скорее всего, в ближайшие годы она и скончалась. Почитание Меркуловой В.А. в Костромском крае сохраняется до настоящего времени. На рубеже 1980–1990 гг. протоиерей Валентин Ратьков записал воспоминания 49 человек из Сусанинского, Галичского, Буйского, Антроповского и Костромского районов Костромской области, знавших подвижницу. В бывшем Свято-Троицком монастыре, наиболее связанном с Меркуловой В.А., в настоящее время размещается психоневрологический интернат.