К концу 1941 г. на Афоне Кассиан написал диссертацию «Водою и Кровию и Духом», посвящённую богословию Евангелия от Иоанна. С весны 1942 г. по 9 января 1946 г. работал над сочинением «Бог-Отец», которое было задумано как всеобъемлющее исследование новозаветных оснований христианского мировоззрения и должно было ответить на вопрос о соотношении в христианском благочестии и богословии теоцентризма и христоцентризма. В январе 1946 г. игумен Свято-Пантелеимонова монастыря архимандрит Иустин предоставил Кассиану годичный отпуск, и тот вернулся в Париж. В дальнейшем Кассиан постоянно поддерживал связь с афонскими старцами, до самой кончины переписывался с игуменами Руссика. В феврале 1946 г. Кассиан принимал участие в заседании ВСЦ в Женеве. В письмах сообщал, что разочаровался в «организованном» экуменизме ещё до войны. Кассиан рассматривал экуменизм как данность духовной и культурной жизни своей эпохи и считал, что существует христианский долг личного взаимного общения представителей различных христианских исповеданий. После кончины митрополита Евлогия (Георгиевского; 8 августа 1946 г.) Кассиан участвовал в Епархиальном собрании 16–20 октября 1946 г., которое высказалось за сохранение Русского экзархата в юрисдикции Вселенского патриарха. На собрании был избран членом Епархиального совета Русского экзархата Константинопольского патриархата. В 1947/1948 учебном году Кассиан снова приступил к чтению лекций на кафедре Священного Писания Нового Завета. 19 марта 1947 г. указом митрополита Владимира (Тихоницкого) назначен помощником настоятеля храма Сергиевского подворья. 24–26 мая 1947 г. в Курсель-сюр-Ивет под Парижем проходил ежегодный съезд РСХД, на котором обсуждалась тема «Жизнь в Церкви», Кассиан выступил с докладом «О молитве Господней». 29 июня 1947 г. защитил докторскую диссертацию «Водою и Кровию и Духом (К пониманию Евангелия от Иоанна)», оппонентами были архимандрит Киприан (Керн) и А.В. Карташёв. 28 июля 1947 г. после избрания Священным Синодом Патриаршего Вселенского Престола Кассиан был рукоположён во епископа Катанского и назначен викарием митрополита Западно-Европейских Русских Православных церквей. Архиерейскую хиротонию в храме Сергиевского подворья возглавлял митрополит Владимир (Тихоницкий), в ней участвовали епископ Херсонесский Иоанн (Леончуков) и епископ Сергиевский Никон (Греве). От игумена Свято-Пантелеимонова монастыря было получено письмо, выражающее удовлетворение епископской хиротонией Кассиана и убеждение в том, «что из него выйдет добрый архипастырь». 5 сентября 1947 г. участвовал в работе очередного англо-русского съезда в Личфильде, организованного РСХД совместно с Британским студенческим движением. 9 октября 1947 г. избран ректором Свято-Сергиевского богословского института. В декабре 1947 г. совершил поездку в Бельгию и Голландию, во время которой посещал приходы Русского экзархата, общался с многими «перемещёнными лицами» из России, что произвело на Кассиана глубокое впечатление (он считал, что эти люди – «богатое поле для церковной работы»). 22 февраля 1948 г. произнёс речь на ежегодном акте Свято-Сергиевского института «Царство кесаря перед судом Нового Завета», которая была позднее опубликована.