В апреле 1930 г. присутствовал вместе с митрополитом Евлогием (Георгиевским) и протоиереем Сергием Булгаковым на четвёртой англо-русской христианской конференции в Хай-Ли в Великобритании. 8 июня 1932 г. написал прошение на имя митрополита Евлогия о пострижении в монашество. В День Святого Духа, 21 июня 1932 г., митрополит Евлогий в храме Сергиевского подворья постриг его в монашество с именем Кассиан в честь преподобного Иоанна Кассиана Римлянина; 23 июня там же рукоположил во диакона, а 26 июня – во иерея. В 1932 г. Кассиан вместе с протоиереем Сергием Булгаковым и протоиереем Георгием Флоровским участвовал в Эдинбургской экуменической конференции и вошёл в различные экуменические комитеты. Указом митрополита Евлогия от 18 января 1933 г. Кассиан был награждён наперсным крестом, а 7 июля включён в состав епархиального совета. В январе 1934 г. командирован в приход церкви иконы Божьей Матери «Державная» в Шавиле (пригород Парижа) вместо отсутствовавшего настоятеля священника Иоанна Максименко. В 1934 г. вёл занятия по Новому Завету на православных богословских курсах в Париже; читал лекции о православии студентам-богословам различных христианских конфессий на Женевском экуменическом семинаре. В 1935 г. указом митрополита Евлогия к празднику Рождества Христова Кассиан был возведён в сан игумена. В ответ на Определение архиерейского Собора РПЦЗ от 30 октября 1935 г. о новом учении протоиерея Сергия Булгакова митрополит Евлогий учредил комиссию для разбирательства, куда в том числе вошёл и Кассиан. В мае 1937 г. он представил комиссии доклад, в котором был сделан тщательный разбор и критика формулировок Сергия Булгакова, касающиеся Вознесения Господня и его догматического смысла. Несмотря на то что Кассиан считал себя духовным сыном протоиерея Сергия Булгакова, личность которого оказала на него глубокое влияние, в докладе Кассиана были беспристрастно показаны сложность экзегетической и догматической проблематики, недостаточность её разработки у Сергия Булгакова. После смерти Сергия Кассиан давал понять, что не только не разделял его активного интереса к проблемам софиологии, но и был этому чужд. В ноябре 1936 г. был участником первого Международного общеправославного съезда богословов в Афинах. Указом митрополита Евлогия от 9 января 1937 г. к празднику Рождества Христова возведён в сан архимандрита. В апреле 1937 г. на ежегодном акте Свято-Сергиевского института Кассиан произнёс речь. С 3 по 18 августа 1937 г. в Эдинбурге принимал участие в работе второй Всемирной конференции движения «Вера и церковное устройство». В 1938 г. по приглашению настоятеля церкви Всемилостивого Спаса в Аньере (пригород Парижа) игумена Мефодия (Кульмана) по воскресеньям читал на приходе просветительские лекции. Выступал с докладом на очередном англо-русском съезде, который проходил с 29 июня по 7 июля 1938 г. в Хай-Ли. В том же году прочёл доклад на съезде РСХД в Бьевре (Бельгия). Принимал участие в заседаниях временного Комитета Всемирного Совета Церквей (ВСЦ) в январе 1939 г. в Сен-Жермен-ан-Ле (пригород Парижа) и в Женеве. Летом 1939 г. в Амстердаме выступил с докладом на Всемирной конференции христианской молодёжи. В 1939 г. была опубликована книга Кассиана на французском языке «La Pentecôte Johannique: (Jo. XX 19-23)» («Иоанновская пятидесятница [Ин. 20:19–23]), которая являлась его диссертацией, подготовленной в университете города Монпелье.