Несколько работ посвящены Священному Писанию: «Ветхозаветные пророческие школы» (1908 г.), «Основные начала ветхозаветного священства и пророчества» (1909 г.), «Новый Завет в апостольское время (1916 г.), «Новый Завет во втором веке» (1916 г.). Сферой научных интересов Илариона со времён обучения в Московской духовной академии была экклезиология. Эта область отечественного богословия была слабо разработана, поэтому появление магистерской диссертации «Очерки из истории догмата о Церкви» в академическом сообществе было воспринято как выдающееся событие. Рецензенты дали восторженные отзывы. Профессор Сергей Сергеевич Глаголев писал: «Такие книги, как книга г. Троицкого, не часто являются на Руси. Появление их есть праздник богословской науки». В отзыве профессора Митрофана Дмитриевича Муретова говорилось, что Иларион достоин не только магистерского, но и докторского звания. I. Существо Церкви. «Церковь основанием своим, – писал Иларион, – имеет воплощённого Сына Божия, Богочеловека Христа». Только через воплотившегося Сына Божия люди получают истинную жизнь. «Жизнь Церкви есть жизнь сверхъестественная. Чтобы вступить в Церковь, нужно родиться свыше, родиться от воды и Духа, нужно быть рождённым от Духа (Ин. 3:5–6)». Иларион указывал, что, по учению Самого Иисуса Христа, «Церковь есть сверхъестественное благодатное соединение возрождённых Богочеловеком людей в союз любви», приводил высказывания св. отцов о церкви как о новой жизни человечества, как об особенном народе, о новом роде, новом народе; в символической форме идея церкви как нового творения выражена в «Пастыре» Ермы. Определяя таким образом сущность церкви, он подчёркивал единство её как основное свойство. Наиболее ёмким текстом Священного Писания, который говорит о единстве, считал слова из первосвященнической молитвы Спасителя: «...Да будут всё едино, как Ты, Отче, во Мне, и Я в Тебе…» (Ин. 17:21). В церкви Христовой осуществится единение в любви всего человечества. Единая церковь, согласно Илариону, с первых времён была «не каким-либо умопостигаемым предметом веры, а самым реальным фактом». Единство церкви выражается в единстве веры. Иларион обращается к учению Киприана Карфагенского о вере, который именует общую веру христиан вселенской верой. Единство веры по Преданию происходит от Бога Отца и Иисуса Христа. Тот, кто не придерживается единства церкви, не сохраняет и единую веру, «потому ересь не есть только отделение от Церкви, но всегда есть и искажение веры...» В древней церкви единство церкви не ограничивалось единством веры, но проявлялось и в живом единстве между членами церкви, в единстве всеобщей любви. Выражением общецерковной любви была молитва, а также благотворительность. Органом внешнего единения Вселенской церкви является епископат.