Главным обоснованием необходимости его осуждения следователи считали то, что «гр. Троицкий является ярым приверженцем контрреволюционера Тихона». 15 ноября 1923 г. Иларион был арестован. Арест ближайшего помощника патриарха был воспринят верующими как давление на Тихона в связи с требованиями властей о переходе Русской церкви на григорианский календарь. 7 декабря Комиссией НКВД по административной высылке Иларион был приговорён к трём годам концлагеря. Был отправлен в Кемский лагерь, а потом на Соловецкие острова. В лагере трудился сетевязальщиком, рыбаком, лесником, сторожем. Ходатайствовал перед лагерным начальством о смягчении режима для других заключённых (духовных лиц) и часто добивался этого. Воспринимал Соловецкий лагерь для себя как школу добродетели. Являл собой пример монашеского нестяжательства, в общении с другими всегда проявлял добрый характер и бодрый дух. Пользовался всеобщим уважением у отбывающих заключение архиереев, священников и профессоров духовной академии, других соузников. После кончины Тихона власти делали попытки использовать имевшего высокий авторитет в церкви Илариона в своих интересах. 5 июля 1925 г. он был отправлен из Соловецкого лагеря в ярославскую политическую тюрьму-изолятор; содержался там в одиночной камере. В начале 1926 г. Илариона в ярославской тюрьме дважды посетил Е.А. Тучков, который пытался убедить его примкнуть к григорианскому расколу. Е.А. Тучков предложил освобождение при условии поддержки группы архиереев во главе с архиепископом Григорием (Яцковским), на что Иларион ответил о необходимости сначала переговорить с представителями этой группы, сведений о которой у него почти не было. В отношении временного органа церковного управления Иларион заявил Е.А. Тучкову, что его создание было бы желательно, при этом необходимо согласие Патриаршего Местоблюстителя и епископата. Создаваемое церковное управление «не должно ни в малейшей степени напоминать характер деятельности так называемого ВЦУ» – обновленческого Высшего церковного управления. Организованный инициатором григорианского раскола архиепископом Григорием (Яцковским) Временный высший церковный совет совершенно не отвечал представлениям Илариона о каноническом временном органе высшей церковной власти, задачи которого ограничивались бы созывом поместного Собора; «что касается самого Собора, то он должен быть собран, а не подобран, как это сделало ВЦУ в 1923 г.». Подобные взгляды Иларион изложил и в составленном им по требованию Е.А. Тучкова письме в адрес Заместителя Патриаршего Местоблюстителя митрополита Сергия (Страгородского, впоследствии Патриарх Московский и всея Руси). Убедившись в твёрдой позиции Илариона, ОГПУ в феврале 1926 г. отправило его обратно на Соловки.