3 августа 1919 г. назначен Миссионерским отделом при Священном Синоде лектором по Новому Завету на организуемых курсах. С осени 1919 г. участвовал как проректор в организации перенесённых в Москву занятий с учащимися Московской духовной академии. 24 мая 1920 г. наречён епископом Верейским, викарием Московской епархии. Хиротонию 25 мая в крестовом Сергиевском храме Московского подворья Троице-Сергиевой лавре возглавил патриарх Тихон. Назначен наместником московского в честь Сретения Владимирской иконы Божьей Матери мужского монастыря. Поскольку помещения монастыря были национализированы, и оттуда шло выселение монахов, жил в доме 29 по улице Сретенке на квартире священника Владимира Страхова, своего товарища по академии. Из-за болезни управляющего Московской епархией Крутицкого митрополита Евсевия (Никольского) Иларион взял на себя значительную часть обязанностей по управлению Московской епархией: объезжал приходы, включая отдалённые, за год отслужил 142 литургии, более 142 всенощных, произнёс 330 проповедей. Продолжал читать лекции студентам Московской духовной академии. Осенью 1921 г. привлекался к следствию по делу коллегии Главмузея за то, что просил выдать Владимирскую икону Божьей Матери для богослужения; был оправдан судом. 22 марта 1922 г. арестован ГПУ по делу о сопротивлении декрету об изъятии церковных ценностей и помещён во внутреннюю тюрьму ГПУ. На следствии Иларион заявил: «Предъявленные мне обвинения считаю совершенно голословными и ничем не обоснованными». Тем не менее, ГПУ настаивало на виновности Илариона, «принимая во внимание реакционную деятельность правителей церкви и участие в этой деятельности гр. Троицкого». В обвинительном заключении говорилось, что Иларион «устраивает в рабочих районах диспуты и, обладая большой эрудицией по богословским вопросам, дискредитирует выступавших против него оппонентов рабочих..., пребывание его в Москве объяснялось громадной пользой, которую приносит он церкви и правителю её – патриарху». 23 июня 1922 г. Коллегия ГПУ приговорила Илариона к одному году высылки в Архангельскую губернию. С июля 1922 г. проживал под надзором в Архангельске в одной квартире с митрополитом Серафимом (Чичаговым). Внимательно следил по доходящим до него сообщениям о событиях церковной жизни, о попытке захвата обновленцами власти в церкви. Писал в письмах из ссылки об обновленчестве: «Со дна поднялись самые густые остатки грязи... Ещё не всё для себя выяснил, но уже вижу много глупости и низости, лжи и неправды». Для Илариона были ясны причины церковной смуты: «Во всём виновата, конечно, советская власть. Она искусственно создала расстройство церковного управления, арестовав людей, не имеющих никакого отношения к политике. Она, вопреки своим собственным законам, поддерживает группу головотяпов»; «смута, произведённая негодяями..., на чем держится? Она держится только на том, что сейчас преступно отменена свобода совести и уничтожено отделение Церкви от государства».