Во время патриотического подъёма в годы Первой мировой войны говорил об «освободительной войне в русском богословии», подразумевая под этим освобождение русской богословской мысли от западного (преимущественно немецкого) влияния. В 1915 г. награждён орденом св. Анны второй степени. 1 мая 1917 г. после увольнения по решению Синода ректора Московской духовной академии епископа Феодора (Поздеевского) Иларион был назначен временно исполняющим обязанности ректора академии (исполнял обязанности ректора до избрания в сентябре того же года новым ректором Московской духовной академии протоиерея Анатолия Петровича Орлова). В июле 1917 г. был участником Всероссийского съезда учёного монашества, где выступил против предложенной реорганизации одной из духовных академий (подразумевалась Московская духовная академия) и включения в её профессорский состав преимущественно монашествующих. Заявил о незаслуженности осуждения профессуры существующих академий и обвинений их в неправославии. На съезде был кандидатом в делегаты в Предсоборный совет, уступив при повторном голосовании епископу Феодору (Поздеевскому). Избран делегатом от Московской духовной академии на поместный Собор православной Российской церкви 1917–1918 гг. На заседаниях Собора выступал как один из самых активных и последовательных сторонников восстановления патриаршества. Наибольшую известность получила речь Илариона 23 октября 1917 г., в которой он ярко и образно обосновал идею, что «патриаршество есть основной закон высшего управления каждой поместной Церкви». Речь Илариона, как и выступление архиепископа Митрофана (Краснопольского), сыграла важную роль в принятии поместным Собором решения о восстановлении патриаршества. При проведении первого тура голосования по выборам патриарха Иларион был выдвинут одним из кандидатов. После избрания патриархом Московским и всея России Тихона стал его секретарём и консультантом по богословским вопросам. Иларион продолжал преподавательскую и административную деятельность в Московской духовной академии, где с октября 1917 г. был инспектором. 1 апреля 1918 г. епископ Орловский и Севский Серафим (Остроумов) обратился в Священный Синод с просьбой об организации Брянского викариатства и предложил кандидатуру Илариона в качестве викарного епископа. Однако викариатство не было создано, и архиерейское назначение Илариона тогда не состоялось. С 1919 г. он проживал, в основном, в Москве, совершал богослужения, проповедовал, читал публичные лекции в противовес антирелигиозной пропаганде. 23 марта 1919 г. был арестован на станции Пушкино Московской губернии после вечернего богослужения в храме при Вознесенской мануфактуре по обвинению в «произнесении антисоветской проповеди». Был помещён в Бутырскую тюрьму. 7 июня того же года освобождён, т.к. следствие не обнаружило факта «оскорбления советской власти».