В 1929–1930 гг. по приглашению вице-канцлера Австрии Йохана Шобера Т. Иннитцер занимал пост федерального министра по социальным делам и добился внесения изменений в пенсионное законодательство страны, которые были направлены на смягчение последствий инфляции и экономического кризиса. 17 января 1931 г. папой Римским Пием XI возведён в достоинство прелата папского двора. 19 сентября 1932 г. назначен архиепископом Венским. Епископское рукоположение Т. Иннитцера, состоявшееся 16 октября того же года в венском кафедральном соборе св. Стефана, возглавил нунций в Австрии титулярный Сидский архиепископ Энрике Сибилиа. 27 октября вступил в управление архиепископством, торжественная интронизация Т. Иннитцера состоялась 30 октября в соборе св. Стефана. С 1932 по 1949 гг. также являлся апостольским администратором австрийской федеральной земли Бургенланд. 13 марта 1933 г. возведён в достоинство кардинала, 16 марта получил титул кардинала-пресвитера римской церкви св. Хрисогона и назначен членом Конгрегаций по делам Восточной церкви, пропаганды веры и церемониала. 17 марта кардинал получил от папы паллий. 18 октября того же года назначен кардиналом-протектором Тевтонского ордена. Т. Иннитцер поддерживал политику диктатуры, проводившуюся правительствами Энгельбарта Дольфуса (1932–1934 гг.) и Курта Шушнига (1934–1938 гг.), однако в условиях сложной социально-политической ситуации в стране призывал клириков воздерживаться от каких-либо политических выступлений, в том числе от критики германского национал-социализма. Тем не менее, Т. Иннитцер открыто приветствовал аншлюс Австрии Третьим рейхом (12 марта 1938 г.) и 15 марта был принят в Вене Адольфом Гитлером. 18 марта Т. Иннитцер и другие австрийские епископы подписали составленную будущим гауляйтером Вены Йозефом Бюркелем «Торжественную декларацию» («Feierliche Erklarung»), одобрявшую нацистскую политику Германии и заявлявшую о поддержке австрийским епископатом аншлюса. В декларации содержались призывы голосовать на плебисците за присоединение страны к Третьему рейху (10 апреля 1938 г.). Т. Иннитцер добавил к своей подписи фразу: «Хайль Гитлер!», а затем отдал распоряжение вывесить 20 апреля 1938 г. по случаю дня рождения Гитлера на католических храмах флаги Третьего рейха со свастикой и совершить торжественные богослужения. Декларация австрийских епископов стала широко использоваться властями на территории всего рейха для противопоставления энциклике папы Пия XI «Mit brennender Sorge», содержавшей резкую критику нацизма. Декларация вызвала негативную реакцию Папского престола; 6 апреля Т. Иннитцер прибыл для объяснений в Рим, где по требованию папы и государственного секретаря Ватикана кардинала Эудженио Пачелли (будущий папа Пий XII) составил заявление, в котором указал, что декларация не является для католиков обязательной «по совести» и не оправдывает каких-либо нарушений «Божественного закона, свободы и прав Церкви».