28 октября 1884 г. в Ростовском кремле после освящения Ионафаном древней церкви во имя Григория Богослова состоялось торжественное собрание духовенства, учёных Москвы и Санкт-Петербурга, посвящённое реставрации этого храма и 500-летию посвящения во епископы Стефана Пермского. Ионафан благословил активных участников восстановления Григориевской церкви Андеря Александровича Титова Толгской иконой Божьей Матери, Ивана Александровича Шлякова иконой Димитрия Ростовского. 2 октября 1885 г. Ионафан освятил древний придел Леонтия Ростовского в Успенском соборе, восстановленный при его активном участии. За содействие и помощь в организации Археологического съезда в Ярославле в 1901 г. Ионафан получил звание почётного члена съезда. На пожертвования благотворителей, первым из которых стал Ионафан, в память 500-летия преставления Сергия Радонежского близ Варницкого во имя Святой Троицы монастыря была выстроена богадельня для престарелого и бедного духовенства епархии и странноприимный дом. Ионафан неоднократно посещал этот монастырь и служил в нём (25 июня 1878 г., 27 мая 1886 г., 16 мая 1890 г., 12 апреля 1896 г., 5 октября 1897 г.). В 1887 г. Ионафан освятил храм во имя Сергия Радонежского в ростовском Спасо-Яковлевском Димитриевом монастыре, который также впоследствии посещал неоднократно (2 ноября 1892 г. по случаю 50-летнего служения в священном сане Угличского епископа Амфилохия (Сергиевского-Казанцева), 20 июля 1893 по случаю его преставления; 25 мая 1901 по случаю посещения монастыря великим князем Константином Константиновичем со свитой). Ионафан также учредил общество любителей древнего церковного пения, при котором собрал прекрасный хор. 22 октября 1885 г. при архиерейском доме открыл церковно-певческую школу для обучения нотному церковному пению, правильному богослужебному чтению, церковному уставу и Закону Божию с целью подготовки кандидатов в псаломщики. Благодаря Ионафану в 1891 г. в Ярославле были открыты летние курсы церковного пения. Ионафан изыскал сотни тысяч рублей на нужды духовно-учебных заведений. При его содействии для Угличского и Пошехонского училищ были устроены новые здания вместе с общежитиями; в ярославском Преображенском монастыре для Ярославского духовного училища возведён новый двухэтажный корпус; при Ярославской духовной семинарии в 1888 г. построено трёхэтажное каменное здание для классов и епархиального общежития для детей бедных родителей. Венцом архиерейской деятельности Ионафана считается устройство в городе Ярославле епархиального женского училища. Первоначально Ионафан собирался организовать приют для детей духовенства, в первую очередь, для девочек-сирот. На воззвание, в котором Ионафан призвал церкви и монастыри к пожертвованиям, откликнулись как духовные, так и светские лица. К 1878 г. сумма пожертвований составила 20 тыс. руб. Со временем было принято решение открыть не приют, а епархиальное женское училище, в котором половина воспитанниц содержалась бы за счёт епархиальных средств, а остальные – за счёт родителей. Впоследствии первоначальный капитал достиг 60 тыс. руб.