В 1875 г. в Петрозаводске, на Онежском озере, была открыта спасательная станция. Епископ стал почётным членом окружного правления Общества подаяния помощи при кораблекрушениях; само открытие станции предложил приурочить к празднику Покрова Пресвятой Богородицы (1 октября) – храмовому празднику крестовой церкви. Ионафан возглавил освящение станционных построек и лодок, пожертвовал станции икону Покрова. Завтрак для участников открытия станции был дан в архиерейском доме. Примечательно, что и праздник Пасхи епископ предпочитал отмечать в кругу «начальника губернии, военных и гражданских чинов», с которыми и разговлялся после совершения службы в крестовой церкви. При нём в Петрозаводске 5 августа 1873 г. состоялось освящение «первого здесь на севере» лютеранского храма, возведённого по Высочайшему соизволению. В последние дни пребывания на Олонецкой кафедре Ионафан благословил строительство Екатерининской церкви на городском Неглинском кладбище Петрозаводска. Церковь сооружалась по решению городской думы от 3 марта 1877 г., в память 100-летия указа императрицы Екатерины II о присвоении Петровской слободе статуса города. Ионафан был почётным членом Олонецкого губернского статистического комитета, Петрозаводского благотворительного общества. С 28 февраля 1877 г. – епископ Ярославский и Ростовский. Выехал из Петрозаводска 15 марта 1877 г., прибыл в Ярославль 23 марта. В мае посетил Кострому, где совершил отпевание Костромского архиепископа Платона (Фивейского; ум. 12 мая 1877 г.), викарием которого служил в 1866–1869 гг. При Ионафане в 1895–1901 гг. викарием Ярославской епархии состоял Угличский епископ Иоанникий (Казанский), ранее в сане иеромонаха служивший преподавателем Олонецкой духовной семинарии; настоятельские должности в монастырях Ярославской епархии занимал архимандрит Сергий (Мегорский), смотритель духовных училищ Олонии. Единственный из архиереев Ярославско-Ростовской епархии XVIII–XX вв., возглавлявший кафедру около четверти века, с 15 мая 1883 г. в сане архиепископа. Уже в первый год служения посетил все города, монастыри и наиболее крупные сёла и в дальнейшем неоднократно совершал обозрение епархии. Сам имевший опыт семейной жизни, Ионафан отличался отзывчивостью к нуждам приходского духовенства, был доступен и прост в общении. Первой задачей, которую предстояло выполнить Ионафану, стало введение нового штатного расписания приходов. Оно предусматривало обеспечение казённым содержанием 471 приход епархии и перевод на положение приписных – 388 приходов. Проявив осмотрительность, Ионафан сумел мобилизовать местные ресурсы. Призывал прихожан жертвовать в пользу храмов, предоставлял возможные отсрочки по взносам денежных средств. В итоге множество приходов и причтов, предназначенных к упразднению, сохранили свою самостоятельность. Сумма причтовых капиталов, составлявшая до прибытия Ионафана в Ярославль 1,25 млн. руб., за время его управления возросла до 2,654 млн. руб. Во многих приходах с населением свыше 1 тыс. человек, имевших согласно штатному расписанию по одному священнику и одному псаломщику, по ходатайству Ионафана были открыты вторые священнические и псаломщические вакансии.