На престоле лежал сребропозлащённый крест с серебряным литым распятием, украшенный разноцветными камнями, в нём хранились частицы Животворящего древа Креста Господня, мантии Сергия Радонежского, мощей Анастасии Узорешительницы, Митрофана Воронежского; пожертвован в 1849 г. архимандритом Антонием (Медведевым). Также в храме находился киот с мощами Иоанна Предтечи, апостолов Андрея Первозванного, Варнавы, Варфоломея, святителей Василия Великого, Иоанна Златоуста, Григория Богослова; по сторонам киота находились финифтевые изображения этих святых (пожертвован в 1854 г. С.К. Нарышкиным). В 1842 г. Филарет (Амфитеатров) передал церкви напрестольное облачение из тёмно-фиолетового бархата с вышитыми золотом и серебром колосьями и виноградными кистями. У храмового образа Иоанна Предтечи помещалось скульптурное изображение лежащей на блюде главы святого, выполненное из цельного куска мрамора и пожертвованное графом В.П. Толстым в 1849 г. Великий князь Константин Константинович в 1887 г. прислал серебряную лампаду к иконе Усекновения главы Иоанна Предтечи. В 1908–1911 гг. многие предметы из ризницы передавались в дар бедным сельским церквам. Скитская библиотека существовала отдельно от монастырской. Она пополнялась в том числе за счёт переходящих к ней келейных библиотек старцев Макария (до 1 тыс. рукописей и книг), Илариона и др. В начале XX в. библиотека насчитывала более 30 тыс. рукописей, книг и периодических изданий на разных языках. В структуре библиотечного фонда выделялись отделения: первое (переводы, составленные схиархимандритом Паисием (Величковским) и оптинскими монахами), второе (книги Священного Писания), третье (богослужебные книги), четвёртое (творения св. отцов), пятое (духовно-нравственная литература), шестое (историческая литература), седьмое (духовные журналы) и восьмое (разные тексты, в том числе месяцесловы, словари и др.). Составлялись описи библиотеки (отдел рукописей Российской государственной библиотеки). Здесь хранилась самая древняя рукопись из фонда Оптиной пустыни – «Словеса постнические преподобного Исаака Сирина» (отдел рукописей Российской государственной библиотеки). Это рукопись в 4°; как указано в тексте писцом, монахом Гавриилом, она была переписана в 1389 г. в Великой Лавре на Афоне. В 1858 г. прислана Макарию иеромонахом Леонидом, служившим в Русской духовной миссии в Иерусалиме. История рукописи зафиксирована на первом листе рукой Макария. Из других старых рукописей скитской библиотеки исследователи выделяют сборник конца XVI в. в лист, включающий Скитский патерик, «Словеса хотящим жити черноризская жития», «Хожение» игумена Даниила и др. (отдел рукописей Российской государственной библиотеки); сборник XVII в., содержащий Житие Александра Свирского, отрывок хронографа, «Хожение» игумена Даниила (отдел рукописей Российской государственной библиотеки); «История о Казанском царстве (Казанский летописец)» конец XVII в. (отдел рукописей Российской государственной библиотеки); Творения Феодора Студита и его Житие в рукописи 1697 г. (отдел рукописей Российской государственной библиотеки).