26 марта 1807 г. Иларион был определён строителем Коневской обители, в казне которой оставалось всего 70 руб. Его сравнивали с игуменом Валаамским Назарием (Кондратьевым) и называли «вторым основателем» монастыря. «Не имея верных доходов», когда «не только строиться, но и кормиться трудно, ибо землепашества очень мало, сенокосы самые худые, сбор благотворительного подаяния есть единственная подпора», Иларион сумел собрать средства и возвести каменные здания. Обновил верхнюю церковь собора (1808–1809 гг.), возвёл больничную и кладбищенскую церковь Николая Чудотворца (1813–1815 гг.), две часовни, трёхъярусную колокольню со св. вратами (1808–1810 гг.), построил двухэтажную трапезную с кельями настоятеля и казначея и службами, больницу, библиотечную башню, келейные корпуса (1812–1817), другие здания, в том числе в Казанском скиту. По указу от 29 мая 1809 г. награждён набедренником. Во время Отечественной войны 1812 г. передал на нужды ополчения 300 руб. серебром и серебряный лом на 300 руб. В 1816 г. и в феврале 1817 г. по должности благочинного посещал Валаам, последняя поездка состоялась по благословению Санкт-Петербургского митрополита Амвросия (Подобедова). Иларион должен был прояснить суть нестроений, связанных с жалобой игумена Иннокентия (Моруева) на старцев Феодора (Ползикова) и иеромонаха Леонида (Льва; Наголкина). Разбирательство с помощью опросов старцев и братии привело Илариона к убеждению в глубине веры подвижников и их непричастности к каким-либо ересям, что он и изложил в донесении. Исследователи полгают, что с этого времени началось более тесное общение Илариона с обер-прокурором Синода, исполняющим обязанности министра народного просвещения князем Александром Николаевичем Голицыным, который по тому же делу прислал на Валаам своего доверенного А.Н. Никольского. Другой высокопоставленный чиновник, обер-прокурор князь Пётр Сергеевич Мещерский, в 1818 и 1821 гг. посещал Коневской монастырь и причащался на первой неделе Великого поста. С 26 по 29 июля 1819 г. Иларион принимал в монастыре митрополита Новгородского и Санкт-Петербургского Михаила (Десницкого). Трудами Илариона в 1821 г. была сооружена часовня на Санкт-Петербургском подворье монастыря. Участок на Загородном проспекте 28 февраля 1820 г. пожертвовали санкт-петербургские купцы в память о чудесах, происшедших от Коневской иконы в Санкт-Петербурге. Перед открытием часовни 17 августа 1821 г. в Зимнем дворце Иларион беседовал с императором Александром I, который поблагодарил его «за устроение монастыря и введённый порядок».