Стараниями Иннокентия участок с пещерами был передан Братскому монастырю. Недалеко от пещер Иннокентий построил часовню, а в пещерах – церковь с земляным престолом. В 1840 г. Иннокентия рассматривали среди кандидатов на Орловскую кафедру, а сам он намеревался посетить св. места. Указывая на необходимость присутствия в Иерусалиме российского епископата, предлагал свою кандидатуру: «Потрудиться на Востоке для блага Церкви было бы для меня не трудом, а наслаждением душевным». Однако 31 мая 1840 г. был утверждён вице-президентом Вологодского тюремного комитета, а 8 марта 1841 г. назначен епископом Вологодским и Устюжским, на что, по собственному признанию, согласился «не без воспаления и в душе». Покинул Киев 4 мая того же года, 29 мая прибыл в Вологду, по дороге посетил Москву для занятий в Синодальной библиотеке. В числе первоочередных дел в Вологде были обновление Софийского собора, в котором из-за обветшалости служили лишь один раз в год (и назначение нового настоятеля – протоиерея Василия Ивановича Нордова), устройство при архиерейском доме крестовой церкви, упорядочение деятельности консистории. За короткое время Иннокентий успел объехать почти всю епархию, в июле 1841 г. посетил Великий Устюг. По его инициативе на месте, где, по преданию, молитвами Прокопия Устюжского была остановлена в 18 верстах от города «туча каменная», была построена часовня, сюда ежегодно 25 июня совершался крестный ход из Великого Устюга с чудотворной иконой Божьей Матери «Одигитрия», а перед входом в Прокопиевский собор установлен один из камней с того места, где была устроена часовня. Иннокентий обратил внимание на крайне бедственное положение духовенства, особенно живущего среди коми. Сделал ряд представлений в Синод по благоустройству епархии, по улучшению духовно-учебных заведений и подбору для них более достойных сотрудников, о переводе Суморина в честь Преображения Господня монастыря из заштатного во второклассный; установил празднование Собору Вологодских святых; составил коллекцию древних антиминсов, самый древний из них подарил епископу Евлампию (Пятницкому). После удаления из Вологды Иннокентий писал в Синод о необходимости продолжить собирание задуманных им коллекций первопечатных книг для духовных академий: «...Если где можно сделать это, то в Вологде. Это – обетованная страна Церковной Археологии во всех видах. Сколько там древнейших икон, сосудов, нот, книг, рукописей!». Посетил в Димитриевом Прилуцком в честь Всемилостивого Спаса, Происхождения честных древ Креста Господня монастыре ссыльного Иркутского архиепископа Иринея (Нестеровича), которому привёз синодальный указ о разрешении выезжать из обители. 31 декабря 1841 г. Иннокентий был назначен на Харьковскую и Ахтырскую кафедру. 1 февраля 1842 г. отслужил последнюю литургию в вологодском соборе, в ночь на 25 февраля прибыл в Харьков, по дороге посетил Москву, Кострому, Ярославль, Владимир, Суздаль.