Благоволивший к Илариону строитель Исаия добился официального зачисления подвижника 31 июля 1806 г. в состав братии Саровской пустыни. Первоначально Иларион служил келейником игумена Назария, подвизавшегося в трёх верстах от пустыни, в уединённой хижине на правом берегу реки Саровки. Уже в эти годы Иларион пользовался уважением братии. Так, в 1804 г. и особенно в 1809 г. в переписке с братом, саровским послушником Ионой Путиловым, послушник Тимофей, будущий архимандрит оптинский Моисей (Путилов), часто упоминал «отца моего Илариона», благодарил «за почтенные писания» к нему, «за любовь». После кончины старца Назария (1809 г.) Иларион намеревался вернуться в Валаамский монастырь, но в 1814 г., «получа от простуды сильную болезнь», остался в Саровской пустыни. Взаимопонимание и доверие связывали Илариона с Серафимом Саровским, который «всех приходящих» направлял к нему на исповедь «и даже поручил постригать в рясофор дивеевских девушек». Иларион помогал преподобному в окормлении сестёр ардатовской общины-богадельни. Так, около 1808 г. основательница обители Васса Дмитриевна Полюхова (монахиня Вера) обратилась с уставными вопросами к саровским старцам и получила от Серафима и Илариона благословение принимать благочестивых женщин в общину, как «в семью». Вскоре ардатовские сёстры «находились уже под нравственным влиянием саровских старцев, особенно Серафима и Илариона». После кончины монахини Веры (Полюховой; ум. в 1823 г.) по благословению Серафима Иларион посетил Ардатов и утвердил новую начальницу общины – Евдокию Андреевну Кежутину. По поручению Серафима Иларион участвовал также в устроении Зеленогорской Спасской женской общины в селе Спас-Зелёные Горы Нижегородского уезда (к началу XX в. в алтаре Спасской церкви обители хранился кипарисовый крест с частицами мощей, вырезанный, согласно надписи на нём, саровским иеродиаконом Ефремом для Илариона). Иларион допускал возможность духовного окормления не только монашествующей братии, но и мирян, в том числе женщин, из-за чего в 1828 г. подвергся навету приходского священника села Шилокша Ардатовского уезда, который сообщал, что Иларион вместе с диаконом Григорьевым останавливался на ночлег «в доме солдатки Ксении Матфеевой». Беседы с собравшимися у неё «вдовами и девками» сопровождались якобы «соблазнительными поступками».