В каталоге 1775 г. числится около 30 крупных частиц мощей святых, впоследствии были приобретены и другие, так что в настоящее время в монастыре Григория находится более сотни реликвий и мощей разных святых. Из них исследователи особо выделяют часть Животворящего Креста Господня, частицу мощей Николая Чудотворца, часть главы и палец Григория Нового (остальные его мощи находятся в монастыре Горняк в Сербии) и значительную часть мощей (обе голени, левая ступня, правая рука с кожным покровом) Анастасии Римляныни. Есть части глав Дионисия Ареопагита, Иакова Персиянина, Григория Богослова, мученицы Фотинии Самаряныни, Просветителя Армении Григория, мученика Кирика, Иерусалимского патриарха Модеста, Силуана Афонского и преподобномучеников, убиенных турками на горе Пендели. В монастыре также хранятся правая рука Григория Богослова, правая рука св. бессребреника Дамиана, левая рука новомученика Николая Пантопольского, крупные частицы мощей преподобной Макрины, святителей Иоанна Златоуста, Василия Великого, первомученика Стефана, апостола Андрея Первозванного, Игнатия Богоносца, патриарха Иоанна Милостивого, великомучеников Георгия Победоносца, Феодора Стратилата, Феодора Тирона, Пантелеимона, священномученика Харалампия, Пентапольского митрополита Нектария Эгинского, великомученицы Варвары, мучениц Кириакии и Иулитты. Пострадавшая от пожаров библиотека монастыря Григория считается небольшой по сравнению с книгохранилищами других афонских монастырей. Она разделена на рукописный отдел, содержащий 297 манускриптов IX–XIX вв., и отдел печатных книг (15 тыс.), среди которых есть несколько инкунабул. Бо́льшая часть рукописей относится к поствизантийскому периоду (после 1453 г.). Одиннадцать манускриптов выполнены на пергамене, остальные – на бумаге. Из лицевых рукописей наибольший интерес для исследователей представляют Псалтирь XII в., украшенная миниатюрами с изображениями царя Давида и пророка Моисея и заставками, Евангелие тетр XIII в. с четырьмя миниатюрами и заставками, «Описание Святой земли» 1680 г. с 29 миниатюрами, изображающими храмы, монастыри и святыни. Самыми древними актами, хранящимися в архиве монастыре Григория, являются турецкий сюрет от 1429 г. и вакуф-наме (грамота на право владения монастырской собственностью), выданная в 1561 г. Особую ценность имеет состоящий из шести листов отрывок из произведения «Пастырь Ерма» (XIV в.), первые три листа которого были похищены из монастыря Григория в XIX в. К. Симонидисом и в настоящее время хранятся в Лейпциге. Григориатский фрагмент «Пастыря Ерма» является вторым по древности сохранившимся списком этого произведения. Посланный патриархом Никоном на Афон Арсений (Суханов) привёз из монастыря Григория ряд рукописных книг (1654 г.). В настоящее время в Историческом музее хранятся три рукописи с пометой о принадлежности их монастырю Григория.