Весной 1273 г. Георгий Акрополит участвовал в Константинопольском соборе, который осудил хартофилака Иоанна Векка, выступившего против унии Западной и Восточной церквей. Весной 1274 г. возглавил византийское посольство на Лионский собор для заключения унии церквей. 6 июля 1274 г. на четвёртом заседании Собора Георгий Акрополит от имени византийского императора произнёс торжественную клятву папе Римскому, в которой утверждалось его верховенство в христианской церкви, и подписал унию Западной и Восточной церквей. Однако большинство византийского общества унию не приняло. В конце 1281 – начале 1283 гг. Георгий Акрополит был послан во главе посольства в Трапезунд для переговоров о союзе Византии с Трапезундской империей в борьбе с Карлом Анжуйским, но миссия окончилась неудачей. Вскоре после возвращения он умер. Для современников Георгий Акрополит был, прежде всего, учёным и лишь потом политиком и историком. Ученики видели в нём ритора и толкователя классической философии, «Аристотеля и Платона наших дней» (патриарх Григорий II). Однако в настоящее время признано, что основное произведение Георгия Акрополита – это «История», которая служит главным источником по истории Никейской империи и является как бы продолжением «Истории» Никиты Хониата, охватывая период с 1203 по 1261 гг. Несмотря на сжатость и скупость описания событий в первой части (1203–1233 гг.), на определённую тенденциозность в изображении правления Феодора II и неприкрытое восхваление Михаила VIII, «История» остаётся самым полным и достоверным источником по внешнеполитической истории Никейской империи, а также Эпирского государства и Болгарии в первой половине XIII в. Георгий Акрополит хронологически последовательно даёт картину постепенного возвышения Никеи, описывая походы и сражения с латинянами, сельджуками, болгарами и греками Эпира, брачные союзы и договоры, борьбу с внутренней оппозицией. В изображении многих событий исследователи видят большой политический и военный опыт автора, его эрудицию и понимание исторической связи с прошлым. Труд Георгия Акрополита широко использовался в конце XIII – начале XIV в. историками Георгием Пахимером и Никифором Григорой и в переработанном виде вошёл в большую стихотворную хронику Ефрема Эносского и прозаическое сочинение Феодора Скутариота. Известны богословские труды Георгия Акрополита: «Поэма о Пресвятой Богородице», «Против латинян», «Об исхождении Святого Духа от Отца», «Слово об апостолах Петре и Павле». По содержанию и аргументации эти произведения исследователи считают довольно тривиальными и неглубокими (автор не был знатоком в этой области). В этих сочинениях он выражал, скорее, латинофильские взгляды, т.к. считал, что поскольку все христианские народы являются членами одного тела, глава которого – Христос, а греки и латиняне связаны общим именем – ромеи, то не существует серьёзных преград для унии церквей. Мировоззрение Георгия Акрополита, одного из образованнейших людей своего времени, в социально-политическом плане отражало мировоззрение части оппозиционной родовитой военно-феодальной знати, недовольной политикой никейских императоров, особенно Феодора II Ласкариса. Из его риторических произведений исследователи выделяют «Эпитафию Иоанну Дуке Ватацу», где историк показал значение династии Ласкарей и образованного ею государства. Из поэтических произведения исследователям известна элегия на смерть императрицы Ирины в 1241 г.