Одной из первых забот архипастыря было замещение вакантных кафедр: им были поставлены епископы для епархий Арджеша, Рымника и Бузэу. Григорий разрешил финансовые проблемы митрополии, обременённой большими долгами, доставшимися в наследство от предыдущих предстоятелей. Принял необходимые меры для укрепления духовной и хозяйственной дисциплины в монастырях, преклонённых св. местам Востока, настоятелями которых были греки. Проявил особое внимание к нуждам приходских священников и диаконов. Упорядочил взимание с них различных налогов и уменьшил их количество, пресекая злоупотребления и незаконные поборы со стороны благочинных, оказывал материальную поддержку вдовам и детям священников. Был главным попечителем румынских школ в Валашском княжестве, подготовил открытие епархиальных духовных семинарий (после его кончины духовные семинарии открылись в 1836 г. в Бухаресте, Бузэу и Арджеше; в 1837 г. – в Рымнике). Продолжил книгоиздательскую деятельность: переводы «Слов...» Иоанна Кассиана Римлянина (1825 г.), святителей Василия Великого, Григория Богослова (1826 г.), Иоанна Златоуста (1827 г.) и др. В 1828 г. в Бухаресте при его содействии было отпечатано Четвероевангелие на болгарском языке. В 1828 г. в ходе Русско-турецкой войны Дунайские княжества были заняты русскими войсками. Вследствие проявившихся разногласий между Григорием и русской администрацией (митрополит выступил против обложения священников и народа дополнительными налогами) он был в январе 1829 г. смещён с кафедры и отправлен в Кишинёв. Митрополию временно было поручено возглавить митрополиту Рымникскому Неофиту. В декабре 1831 г. Григорию было разрешено вернуться на кафедру, но, прибыв в феврале 1832 г. в Бузэу, он был вынужден задержаться здесь более чем на год. Григорий за это время основал типографию и издал несколько переводов, сделанных им в Кишинёве, из трудов Иоанна Златоуста и др. Книги митрополит раздаривал священникам и мирянам. В апреле 1833 г. оставил Бузэу, направившись в монастырь Кэлдэрушани. В августе того же года вернулся на кафедру. После возвращения престарелый и больной митрополит вновь занялся устроением церковной жизни. Его проекты предусматривали, в частности, создание новых монастырей и епархиальных семинарий, поставление священника для каждого села или хутора (при наличии в селе более 50 дворов – двух священников), освобождение их от барщины. Незадолго до смерти Григория в монастыре Кэлдэрушани начали переиздавать Жития святых в 12 томах на основании первого издания, появившегося в Нямецком монастыре (1807–1815 гг.); при жизни Григория вышли два тома. Священный Синод Румынской православной церкви на заседании в октябре 2005 г. принял решение о причислении Григория к лику святых. 21 мая 2006 г. в кафедральном соборе св. равноапостольных Константина и Елены в Бухаресте патриарх Феоктист (Арэпашу) в сослужении 28 архиереев, членов Священного Синода и представителей Константинопольского патриархата, Элладской, Болгарской, Сербской, Польской автокефальной православных церквей совершил торжественную канонизацию Григория. Его мощи положены в монастыре Кэлдэрушани.