За труды по художественной и строительной части был награждён орденом св. Анны второй степени с императорской короной (1853 г.). С 1852 г. Г.Г. Гагарин состоял при президенте Академии Художеств великой княгини Марии Фёдоровне. В 1859–1872 гг. – вице-президент, с 1860 г. – почётный член Академии Художеств. Участвовал в разработке нового устава Академии Художеств; проводил реформы в сфере образования (ввёл курс истории изящных искусств); был инициатором создания класса православного иконописания, костюмного класса. По его предложению при Академии Художеств был создан музей византийских и русских древностей, основу которого составили иконы и церковная утварь, конфискованные у старообрядцев и хранившиеся в Министерстве внутренних дел, коллекция Петра Ивановича Севастьянова, собранная во время экспедиции на Афон, и коллекция Г.Г. Гагарина, включавшая произведения раннего итальянского Возрождения, копии с икон, фресок, памятников древности, сделанные Г.Г. Гагариным во Владимире, в Ярославле, в Ростове, в Суздале, в Костроме. В 1864 г. был переведён на гражданскую службу с чином тайного советника, получил должность гофмейстера, обер-гофмейстера (1880 г.). Награждён орденами св. Станислава первой степени (1860 г.), св. Анны первой степени с мечами (1862 г.), св. Владимира второй степени с мечами (1867 г.), Белого орла (1868 г.), св. Александра Невского (1874 г.). Г.Г. Гагарину принадлежат проект отделки, росписи, иконы для иконостаса (1859–1860 гг.) церкви святителя Николая в Мариинском дворце великой княгини Марии Николаевны (росписи восстановлены в 1979–1988 гг. по эскизам Г.Г. Гагарина), часть росписи интерьера, иконы, эскизы светильников (до 1870 г.) церкви Святой Троицы при дворце принца Александра Петровича Ольденбургского в Санкт-Петербурге, росписи нескольких церквей близ Карачарова Клинского уезда Московской губернии (ныне Тверская область), эскиз интерьера и мозаики над главным входом Преображенской церкви в Баден-Бадене (1882 г.), иконы для церкви Покрова на Боровой ул. в Санкт-Петербурге (1892 г.), Ментонской церкви во Франции (1893 г.). Г.Г. Гагарин являлся действительным членом (1862 г.), управляющим Отделением западной и классической археологии (1864), помощником председателя РАО, действительным и почётным членом Общества поощрения художеств, в 1877 г. – одним из членов – учредителей Общества любителей древней письменности. В 1872 – 1890 гг. совершал путешествия по Малой Азии, Италии, Сицилии, Египту. Его основные исследовательские интересы лежали в области изучения памятников византийского стиля. В отличие от других учёных историю византийского искусства и его влияния на родственные культуры он представлял в виде стройной научной системы, связанной с историческими и политическими событиями того или иного периода. Рассматривал проблему национального в русском искусстве, связанном с византийской традицией. Будущее русского искусства Г.Г. Гагарин связывал с развитием русско-византийского стиля, призывая архитекторов обращаться к традициям и памятникам Владимира, Суздаля, Ростова, Ярославля, Костромы, Юрьева-Польского, Москвы. Выпустил альбомы с воспроизведением миниатюр из византийских рукописей, мозаик равенских церквей, рельефов древнерусских храмов XI–XII вв., деревянной резьбы, отражавшие влияние Византии на русское искусство. В 1891–1893 гг. Г.Г. Гагарин жил во Франции; похоронен в имении Карачарово. В 1910 г. в Санкт-Петербурге состоялась юбилейная выставка его произведений.