В 1737 г. поступил в греческое училище на острове Патмос и оставался там до 1743 г., совершая новые поездки по разным местам. В 1743–1744 гг. находился в Стамбуле у российского резидента Алексея Андреевича Вешнякова, но занять место священника при посольстве отказался. Составил подробное описание города, который чаще называл в записках Константинополем. В мае 1744 г. снова отправился на Афон, где был радушно принят, получил доступ во все монастыри и библиотеки. В.Г. Григорович-Барский объяснял успех второго путешествия на Афон свободным владением греческим языком. На обратном пути посетил Эпир, Ливадию, Крит. Вернувшись в 1746 г. в Стамбул, столкнулся с новым российским резидентом Адрианом Ивановичем Неплюевым, который хотел арестовать его и отправить на родину. Но В.Г. Григорович-Барский смог уладить этот вопрос и возвращался на родину через Румелию, Болгарию, Валахию, Молдавию и Польшу. 2 сентября 1747 г. он пришёл в Киев. После долгих странствий своим внешним видом и даже произношением он настолько походил на грека, что мать не сразу его узнала. Погребён в киевском Братском в честь Богоявления монастыре. Отпевание совершал Фиваидский митрополит Макарий, в последний путь его провожали учителя и ученики Киево-Могилянской академии, во всех храмах города звонили колокола, лучшие студенты латинских классов произносили надгробные речи. В гроб положили разрешительную грамоту, напечатанную в Иерусалиме и подписанную Иерусалимским патриархом Хрисанфом. Главным трудом В.Г. Григоровича-Барского стали путевые записки, в которых он описал природу, историю (преимущественно церковную), быт и нравы народов Средиземноморья. Работа является одним из важнейших источников по церковной истории этого региона конца XVII – середины XVIII в. Она отличается объективностью, беспристрастностью, уважением к греческим духовным традициям и критическим отношением к собственным недостаткам. Автор умел ценить добродетели людей, принадлежащих к другим конфессиям, с тёплым чувством вспоминал францисканского монаха из Бари, оказавшего ему радушный приём. Особенно подробно составлены описания Стамбула, Святой земли и афонских монастырей. Записки содержат сведения о количестве и национальном составе насельников афонских обителей, о монастырском быте, об особенностях богослужебного устава, о важнейших реликвиях, об архитектурных и художественных памятниках. Особую научную ценность представляют сведения о несохранившихся до настоящего времени памятниках, в частности, таких как царские врата из Русского Пантелеимонова монастыря, созданные по заказу сербского деспота Георгия Бранковича.