Казанский архиерейский дом стал благодаря ему крупнейшим собственником в Казанском крае, получил земли не только плодородные, но и имевшие хозяйственное значение (Камское устье, берега пригородного озера Кабан, где вставали на причалы торговые суда, и т.д.), которые в дальнейшем обеспечили доходы от богатых рыбных ловель и сдачи в аренду берегов. Уже при Гурии эти земли были в основном заселены, в том числе две слободы в Казани и три пригородных села, фактически являвшиеся частью города. В Москве (в приходе церкви во имя святителя Николая (Николы Мокрого) в Зарядье) было выстроено подворье Казанского архиерейского дома. Крупные земельные пожалования получили Казанские и Свияжский монастыри. Гурий поручил архимандриту Свияжского монастыря Герману все сельские церковные причты Свияжского уезда, а монастырь освободил от своего суда. В соответствии с Наказной памятью, данной Гурию царём, Казанский архиерей должен был заботиться об открытии в новой епархии храмов и монастырей, активно заниматься миссионерской деятельностью, причём приводить татар и других местных жителей к крещению «любовью и ласкою», а не «насильством». Все эти указания Гурий добросовестно выполнял. При нём открылось много приходских храмов – к 1563 г. только в Казани их было более 20, многие городские храмы получали ругу, по всей стране для новой епархии собирались книги и колокола. Под руководством Гурия святые Варсонофий и Герман активно занимались миссионерской деятельностью – тысячи мусульман и язычников приняли крещение. Последние три года жизни Гурий тяжело болел, на большие праздники для молитвы в храм его приносили. Незадолго до кончины (2 декабря) Гурий принял постриг в великую схиму от настоятеля Спасо-Преображенского монастыря Варсонофия. Архимандрит Варсонофий совершил и чин отпевания скончавшегося святителя. Гурий был похоронен у алтаря монастырского Преображенского собора. Вскоре над его могилой усердием служившего ему боярина Иоанна Застолбского была поставлена гробница и каменная часовня. Согласно преданию, 4 октября 1595 г. при перестройке и расширении собора могилы Гурия и похороненного рядом Варсонофия были вскрыты, обретены нетленные останки святых; гроб Гурия был наполнен благоухающим миром. Вскоре по решению патриарха Иова Гурий был канонизирован. 20 июня 1630 г. по инициативе Казанского митрополита Матфея мощи Гурия и Варсонофия были перенесены в казанский Благовещенский собор, в 1633 г. князь Б.И. Черкасский дал вкладом в собор шитый покров на раку святителя. В 1647 г. в московском Казанском соборе был освящён придел во имя Гурия и Варсонофия Тверского. Рака с мощами Гурия пострадала во время пожара, опустошившего Казань в 1815 г., после чего была устроена новая, серебряная гробница. В Благовещенском соборе при раке хранились фелонь, в которой был похоронен святитель, посох, по преданию ему принадлежавший, часть гроба Гурия, крест с частицами св. мощей, кусочки ваты, которой Казанский митрополит Ермоген обкладывал мироточащую главу чудотворца. Ковчежцы со св. мощами Гурия и другие святыни выносились в собор для поклонения в Великую пятницу.