27 февраля 1946 г. Григорию было поручено управление Эстонской епархией и присоединившимися православными русскими приходами и монастырями Финляндии. 5 апреля 1946 г. назначен председателем Учебного комитета при Священном Синоде. 22 ноября 1945 г. в Ленинграде были открыты Богословско-пастырские курсы с двухгодичным сроком обучения, преобразованные 1 сентября 1946 г. в Ленинградскую духовную семинарию, с одновременным учреждением Ленинградской духовной академии. Торжественное открытие Ленинградских духовных школ состоялось 14 октября того же года в присутствии патриарха Алексия I. Большая часть средств епархии в течение пяти лет направлялась владыкой на восстановление зданий духовных школ и их содержание. При Ленинградских духовных школах Григорием была организована библиотека, фонды которой к 1948 г. увеличились до 110 тыс. книг. В 1946 г. Богословский институт и Богословско-пастырские курсы в Москве также были преобразованы в Московскую духовную академию и Московскую духовную семинарию. Всего к 1947 г. было открыто две духовные академии и восемь духовных семинарий (в Москве, Ленинграде, Киеве, Саратове, Одессе, Минске, Луцке, Ставрополе). 15 апреля 1949 г. по представлению Ленинградской духовной академии патриархом Алексием I удостоен учёной степени доктора богословия honoris causa. В 1949–1954 гг. под руководством и под редакцией Григория составлялись «Очерки по истории РПЦ новейшего периода» в 2 ч., описывавшие события с 1900 по 1927 г. (не опубликованы; в настоящее время сохранившиеся части «Очерков...» находятся в ГАРФ и в библиотеке Санкт-Петербургской духовной академии). 4 марта 1949 г. Григорию вторично было поручено управление Олонецкой епархией, с 21 октября – управление Псковской епархией, с 20 декабря – управление Эстонской епархией. 11 ноября 1954 г. согласно прошению освобождён от управления Псковской епархией, а также православными русскими общинами и монастырями в Финляндии. Помимо управления Ленинградской и другими епархиями, а также руководства Учебным комитетом при Священном Синоде Григорий активно участвовал во внешнецерковной деятельности: в мае 1946 г. сопровождал патриарха Алексия I во время его визита в Болгарию на торжества по случаю 1000-летия монастыря Иоанна Рильского; в августе 1946 г. возглавил делегацию Московского патриархата на погребении митрополита Евлогия (Георгиевского) в Париже, где принял ряд мер для решения проблем, связанных с Западноевропейским Экзархатом РПЦ; в ноябре–декабре того же года совершил поездку по Ближнему Востоку, посетил русские приходы и провёл переговоры с Александрийским, Антиохийским и Иерусалимским патриархами; в мае-июне 1947 г. сопровождал патриарха Алексия I во время визита к Румынскому патриарху Никодиму (Мунтяну). С июля по октябрь того же года в качестве полномочного представителя патриарха находился в командировке в США, целью которой были переговоры с Сан-Францисским митрополитом Феофилом (Пашковским) относительно воссоединения с РПЦ возглавлявшегося им Митрополичьего округа в Северной Америке и нормализация дел Экзархата Московской патриархии в Северной и Южной Америке.