28 декабря 1919 г. избран заместителем благочинного Василеостровского района. В 1920 г. включён в состав правления, с 17 января 1922 г. – заместитель председателя Общества православных приходов Петрограда. Совмещал служение в Петроградской епархии с обязанностями члена Олонецкого епархиального совета, помогая митрополиту Вениамину во временном управлении Олонецкой епархией. В октябре 1919 г. вошёл в комиссию по организации Петроградского Богословского института, где участвовал в разработке его устава («Положения») и составлении сметы. С открытием института преподавал христианскую педагогику с дидактикой Закона Божия; 23 января 1920 г. избран секретарём учёного совета, 6 февраля – ректором института, 28 марта утверждён в этой должности Священным Синодом и Высшим церковным советом. В связи с избранием ректором подал Олонецкому епископу Евгению (Мерцалову) прошение об освобождении от членства в Олонецком епархиальном совете. 27 июля удостоен учёного звания профессора. В том же году инициировал создание при институте религиозно-философского общества и братства Святой Софии, в собраниях которого принимали участие профессор Юрий Петрович Новицкий, протоиерей Николай Чепурин, Лев Петрович Карсавин, Фёдор Константинович Андреев, Иван Павловчи Щеербов и др. Помимо административной и преподавательской деятельности протоиерей Николай Чуков проводил внебогослужебные беседы и публичные лекции в Казанском соборе, Богословском институте, Новодевичьем Воскресенском монастыре и ряде храмов Петрограда. 14 декабря 1920 г. по просьбе приходского совета Казанского собора назначен его настоятелем. 17 февраля 1921 г. за труды по организации Богословского института и руководству институтом патриархом Тихоном награждён правом ношения митры. С началом кампании по изъятию церковных ценностей 19 марта 1922 г. протоиерей Николай Чуков обратился к прихожанам с призывом организовать сбор пожертвований и личных драгоценных вещей для выкупа богослужебных предметов и святынь Казанского собора. 21 марта был вызван для допроса в ГПУ, но отпущен с предупреждением не препятствовать работе комиссии по изъятию. С арестом в конце апреля большинства членов Общества православных приходов организовал помощь заключённым. 9 мая в качестве представителя митрополита Вениамина присутствовал на заседании комиссии Петроградского Помгола. В середине мая при поддержке Академии художеств и Академии наук безуспешно пытался предотвратить разрушение соборных иконостасов, представлявших историческую и художественную ценность. 30 мая арестован за «противодействие изъятию церковных ценностей» и привлечён как один из основных обвиняемых по делу «петроградских церковников». 10 июня начался судебный процесс, на котором о. Николай и митрополит Вениамин сидели рядом на скамье подсудимых. 4 июля подсудимым было предоставлено последнее слово. Так же как и другие обвиняемые, протоиерей Николай Чуков виновным себя не признал, подчеркнув, что, «если нужно, я встречу смерть спокойно». 5 июля Петроградским губернским революционным трибуналом вместе с митрополитом Вениамином и восемью другими обвиняемыми приговорён к расстрелу.