Эти сведения позднего украинского летописца косвенно, но надёжно подтверждаются данными источников по истории Констанцского собора (они также свидетельствуют, что признание Константинополем избрания Григория Цамблака произошло до его поездки в Германию): в речи, которую митрополит произнёс перед папой Римским Мартином V (1417–1431 гг.), он назвал императора Мануила «своим сиятельным господином» («serenissmus dominus meus»), а в хронике Ульриха фон Рихенталя (около 1330 – 1437 гг.) отмечено присутствие на литургии, которую служил Григорий Цамблак, членов византийского посольства. Однако фактического согласия на унию папа не дал, поэтому анафематствования Григория Цамблака со стороны Москвы были несправедливыми и основаны на его смешении с другим, более поздним русским митрополитом Григорием. Об административной и церковно-литургической деятельности Григория Цамблака в период его пребывания на митрополичьей кафедре свидетельств практически не сохранилось. Исследователи полагают, что в это время он составил из ранних и вновь написанных сочинений сборник поучений «Книга Григорий Цамблак». Они также советуют отказаться от широко распространённой гипотезы, восходящей к построениям униатского митрополита Льва Кревзы Жевусского (ум. в 1639 г.), поддержанной позднее митрополитом Сильвестром (Коссовым) и митрополитом  Ростовским святителем Димитрием (Туптало), согласно которой Григорий Цамблак установил в Западнорусской митрополии почитание широко прославленной у южных славян и православных румын преподобной Параскевы (Петки) Тырновской (Эпиватской). О существовании этой святой было известно на Руси со времени митрополита Киприана (память её, тропарь и кондак ей помещены в так называемой Псалтири митрополита Киприана), представляющей русскую копию первой четверти XV в. со среднеболгарского оригинала (мощи Параскевы упоминаются в «Списке русских городов, ближних и дальних», составленном в окружении этого иерарха). Кроме того, все восточнославянские списки «Жития» Параскевы (обычно сопровождаемые повестью Григория Цамблака о перенесении её мощей в Сербию) содержат текст второй четверти – середины XV в., отражающий сербское посредство (молитва за деспота Георгия Бранковича; 1428–1456 гг.). С деятельностью Григория Цамблака музыковеды связывают также распространение в Западнорусской митрополии так называемого болгарского распева, однако это мнение нуждается в дополнительном обосновании. Поездка западнорусской церковной делегации во главе с Григорием Цамблаком на Констанцский собор состоялась по инициативе светских правителей Польши и Литвы и со стороны православного духовенства носила в значительной степени вынужденный характер. Митрополит не был сторонником локальной церковной унии. Его позиция в отношении соединения церквей достаточно чётко изложена в приветственной речи папе Римскому Мартину V и в обращённом к участникам Констанцского собора «Слове похвальном иже у Флорентии и у Костентии Собору», принадлежность которого перу Григория Цамблака убедительно обосновал А.И. Яцимирский. Григорий Цамблак предлагает созвать Собор, на котором учёные мужи с обеих сторон обсудили бы различия в вероучении двух церквей.