Популярности Грегуара нанесла сильный удар та твёрдость, с которою он отстаивал свои религиозные убеждения, своё достоинство христианского священника. Вместе с Версальским епископом Огюстеном Клеманом (1717–1804 гг.) он активно действовал в защиту религии. По его настоянию Конвент издал декрет о свободе богослужения, существовавший, впрочем, только на бумаге. Грегуар был членом  Совета пятисот, потом членом и одно время президентом Законодательного корпуса, наконец, сенатором, но не играл уже выдающейся политической роли, одобрительно отнёсся к перевороту 18 брюмера. В силу конкордата 1801 г. вместе с другими так называемыми «конституционными епископами» должен был отказаться от своего звания епископа, но никогда не переставал считать себя законным епископом и почти не носил графского титула, пожалованного ему в 1808 г. После Реставрации Грегуар в сочинении «De la constitution française de l’an 1814» (Париж 1814 г., четвёртое издание 1819 г.) указал на недостатки хартии. Правительство Бурбонов отнеслось к нему с непримиримой враждой. При преобразовании института в академию он был исключён из этого учреждения. Когда город Гренобль избрал в 1819 г. Грегуара депутатом, в среде роялистов поднялось сильнейшее волнение. Человеколюбивого Грегуара клеймили именем цареубийцы, тогда как на самом деле он протестовал против смертной казни короля. Людовик XVIII, забывая, что сам незадолго перед тем сделал министром герцога Отранского Жозефа Фуше (1759–1820 гг.), увидел в избрании Грегуара угрозу Бурбонскому дому, и эти выборы были кассированы. Особой ненавистью преследовало Грегуара духовенство. Перед смертью Грегуара оно потребовало от него отречения от присяги, принесённой им в 1790 г., и когда он отказался, его лишили причащения и христианского погребения (его похороны были превращены в политическую манифестацию). Из многочисленных сочинений Грегуара (кроме названных выше) наиболее замечательны «Histoire des sectes religieuses» (Париж, 1814–1845 гг.), «Essai historique sur les libertés de l'Église gallicane» (Париж, 1818 г., второе издание 1826 г.) и «Histoire des confessions des empereurs, des rois etc.» (Париж, 1824 г.). Его мемуары изданы Лазаром Карно (1753–1823 гг.; Париж, 1831 г.), с приложением биографии Грегуара. На русский язык Борис Алексеевич Врасский (1795–1880 гг.) перевёл сочинение Грегуара «О влиянии христианской религии на состояние женщин» (СПб., 1823 г.). В 1814 г. Грегуар в числе 28 лиц, «отличившихся учёностью», был избран почётным членом Казанского университета. Представил его к этому званию ориенталист (востоковед) Христиан Данилович Френ (1782–1851 гг.), а утвердил министр народного просвещения граф Кирилл Григорьевич Разумовский (1748–1822 гг.). Но в 1821 г. совет Казанского университета по инициативе Михаила Леонтьевича Магницкого (1778–1844 гг.) нашёл «противным не только справедливости, но и наружной благопристойности иметь в сословии университета лицо, участвовавшее в страшном злодеянии» (казнь короля). Это постановление было утверждено главным управлением училищ, и Грегуар был лишён звания почётного члена Казанского университета.