Был А.Н. Голицын и президентом «Человеколюбивого Общества», принимал деятельное участие в организации «Попечительного о тюрьмах общества» и др. В 1843 г. он удалился в Крым, где и умер. А.Н. Голицын – одна из ярких фигур царствования Александра I. В молодые годы это – типичный вольнодумец Екатерининской эпохи, с весёлым легкомыслием относящийся к религиозным вопросам и наслаждения жизни предпочитающий общественной деятельности. Поэтому его назначение обер-прокурором Святейшего Синода явилось полной неожиданностью и объясняется исключительно желанием Александра I иметь на этом важном месте близкого человека. Однако скоро в настроении А.Н. Голицына происходит глубокая перемена. Он проникается религиозными интересами, которые постепенно принимают у него мистическое направление, и в связи с этим резко изменяет свой образ жизни. Свои новые взгляды он старался провести, прежде всего, в качестве президента Библейского Общества, но ещё более широкое поприще открылось перед ним с объединением в его руках ведомства духовных дел и народного просвещения. Школьное дело было поставлено в тесную зависимость от религиозных верований и переживаний главы министерства, и благочестие было признано основанием истинного просвещения. В строе учебных заведений и в постановке преподавания были произведены очень существенные изменения. Те же тенденции сказались и в отношении А.Н. Голицына к литературе, в крайней придирчивости цензуры. Сам он был человеком довольно добродушным, но при нём получали доступ к важным должностям разные искатели карьеры (вроде известного Магницкого), и эти лица доводили до крайней степени реакционное направление в деятельности министерства. А.Н. Голицын пал потому, что и сам оказался не твёрд в благочестии: такое подозрение постарались внушить Александру I враги А.Н. Голицына, представители образовавшейся тогда новой церковно-реакционной партии (особенно архимандрит Фотий), ссылаясь на его противный православию мистицизм. С потерей политического значения А.Н. Голицын не потерял, однако, дружеской привязанности к нему Александра I, и благодаря личной близости был даже посвящён им в вопрос о престолонаследии, державшийся, как известно, в строгом секрете. В «Чтениях Общества Истории и Древностей Российских» (1870, книга I) напечатан труд Голицына «Мнение о разности между Восточной и Западной церковью, с историей разделения их», представленное им императрице Елизавете Алексеевне, супруге императора Александра I.