2 марта 1912 г. епископ Ярославский Ипатий (Басо-Скоков) в моленной нижегородского главы Дмитрия Васильевича Сироткина совершил чин пострижения протоиерея Григория в иноки. Евангельским отцом новопостриженного инока стал присутствовавший при пострижении епископ Нижегородский Иннокентий (Усов). 11 марта того же года в Покровском храме на Громовском кладбище рукоположён в епископы. Хиротонию возглавил архиепископ Иоанн (Картушин). Во время его управления в епархии было построено 14 храмов (из них 7 каменных; в частности, в 1915 г. им был освящён только что построенный кафедральный Покровский собор на Громовском кладбище); кроме того, были переустроены и отремонтированы три храма. В Псковской губернии епископом Геронтием был основан монастырь. Много внимания уделял он образованию, открывал духовные школы и училища, в том числе при старообрядческих храмах. После прихода к власти большевиков на некоторое время был арестован, после освобождения вернулся на свой старый приход в селе Стрельниково, а в 1920 г. по решению епархиального съезда, состоявшегося в Ржеве, вернулся в Петроград. В 1918 г. организовал братство имени священномученика протопопа Аввакума с участием около сотни человек, функционировавшее до 1927 г. (при братстве был организован любительский хор). После смерти епископа Павла (Силаева) временно управлял Калужско-Смоленской епархией около года, до хиротонии епископа Саввы (Ананьева). С 1924 г. титуловался епископом «Ленинградским и Тверским». В 1925–1926 гг. организовал в Ленинграде богословские пастырские курсы, на которых получали образование около 30 человек. Собрал библиотеку, в которой насчитывалось около полутора тысяч книг. Был энергичным епископом – в отсутствие секретаря ежегодно писал и отправлял более 1200 различных писем и посланий. 13 апреля 1932 г. был арестован; вместе с ним в заключении оказались многие прихожане и духовные лица (арестованный вместе с ним сын Геннадий погиб в лагере). Геронтий девять месяцев находился в предварительном заключении в тюрьмах Ленинграда, в том числе пять – в одиночной камере. В тюрьме тяжело болел цингой, но даже тогда не нарушал поста, не потреблял мясной пищи. В ноябре 1932 г. приговорён к десяти годам лишения свободы. Был отправлен в лагерь в Соликамск, сразу же после прибытия был насильственно обрит, что особенно тяжело воспринимается старообрядцами. В лагере был назначен санитаром, но вскоре был снят с этой должности: «Был приказ, чтобы от больных никто не смел брать пищу, и то, что им полагается, то и выдавать под строгую ответственность. На другой же день утром является ко мне бухгалтер-пьяница, два-три лекпома и просят мослов. Это значит, на каждого дать около одного килограмма мяса. Я отказался, указав на приказ. Мне пригрозили и обещали отомстить, ибо это у них был закон: поедать мясо, предназначенное для больных. Злоба на меня росла всё более и более от тех, кому я не давал мяса, сахару и т.п. от больных. Меня даже сняли с работы по жалобам указанных лиц и поместили в самый грязный барак. Вши, воровство и урки. Спали все одетые, и то с сонных снимали, что ворам нужно. Так мне пришлось побыть с полгода. Вшей не искали, их просто сгребали и кидали. Грязь необыкновенная». Был тяжело болен, после выздоровления был назначен «дневальным и старостой в бараке, где помещались санитары, медбратья и разные должностные лица» (к тому времени лекпомов, требовавших от епископа продуктов, сняли с должности в результате проверки). Потом согласился быть старшим санитаром, но на своих условиях: «Долго я не соглашался, но когда согласился, то поставил им условие, чтобы бороду мне не брить (а перед этим меня ещё раз насильно в бане обрили), чтобы санитаров кормить из больничного котла, чтобы они были сыты и чтобы не воровали».