Одновременно с вступлением Григория XVI на папский престол произошли восстания в Папской области (в Романье и Марке) и в герцогствах Модена и Парма (февраль 1831 г.). В Болонье открылся конгресс депутатов восставших городов Папской области, провозгласивший отмену светской власти папы и учреждение Союза итальянских соединённых провинций; образовалось Временное правительство во главе с Джованни Вичини. Итальянское национально-революционное движение под руководством Джузеппе Мадзини (1805–1872 гг.) нарастало. Направленный для подавления восстания кардинал Джованни Антонио Бенвенути был арестован повстанцами и доставлен в Болонью. Намеченное на 12 февраля 1831 г. восстание в Риме было предотвращено государственным секретарём кардиналом Томмазо Бернетти (1779–1852 гг.). В этой обстановке Григорий XVI обратился за помощью к австрийскому императору Францу I Габсбургу (1806–1835 гг.), направившему в Папскую область австрийские войска генерала Иоанна-Мария фон Фримона (1759–1831 гг.), которые в начале марта 1831 г. подавили революционное движение в Модене и Парме, 21 марта осадили Болонью и 25 марта нанесли повстанцам поражение при Римини. Временное правительство бежало из Болоньи в Анкону, где 29 марта капитулировало. В апреле 1831 г. в Риме собрались представители Австрии, России, Франции, Пруссии и Англии, принявшие 21 мая совместный меморандум, призывавший Григория XVI начать реформы в Папской области. В числе рекомендаций папе предлагалось создать Государственный совет из мирян, параллельный Коллегии кардиналов, устранить кардиналов и других духовных лиц от управления финансами, ввести народные выборы коммунальных и муниципальных советов, преобразовать судебную систему, даровать городам самоуправление. Григорий XVI согласился на частичное проведение реформ, отвергнув предложение создать Государственный совет и выборные советы. 5 июля того же года Григорий XVI издал эдикт о начале реформ, в основном коснувшихся административного управления (организация центральных, провинциальных и коммунальных правительств, во главе которых стояли назначаемые папой пролегат, губернатор или мэр). В области судопроизводства было сокращено число трибуналов (в Риме упразднялось 12 трибуналов из 15), устанавливались три судебные иерархии (для Рима, для легатств, для Романьи и Марке), каждая из которых состояла из трёх гражданских судов; согласие двух любых судов по тому или иному делу препятствовало дальнейшей апелляции. Уголовные суды радикальному реформированию не подверглись. Духовенство сохраняло за собой главную роль в администрации и в сфере образования, осуществляло строгий надзор за соблюдением гражданами религиозных предписаний и обрядов; сурово каралось святотатство и членство в тайных обществах и масонских ложах. Проведенные реформы не удовлетворили революционную партию, требовавшую упразднения светской власти папы, отмены инквизиции, свободы образования и коренной реформы судопроизводства. В декабре 1831 г. в Папской области и в легатствах вновь началось восстание, для подавления которого были направлены войска папы. Назначенный чрезвычайным комиссаром в легатствах кардинал Джузеппе Альбани (1750–1834 гг.) по собственной инициативе обратился за помощью к главнокомандующему австрийской армией в Северной Италии генералу Йзефу Венцелю Радецкому (1766–1858 гг.). В январе 1832 г. австрийские войска вновь вступили в Папскую область и разбили мятежников. Франция, пытаясь создать противовес росту влияния Австрии в Италии, без согласия папского правительства оккупировала Анкону. Григорий XVI и государственный секретарь кардинал Томмазо Бернетти (1779–1852 гг.) протестовали против этих действий Франции, которые также осудили Россия и Пруссия, однако французские войска продолжали оставаться в Анконе до ноября 1838 г., когда австрийская армия покинула Папскую область. Григорий XVI резко высказывался против каких бы то ни было уступок духу нового времени, 15 августа 1832 г. опубликовал энциклику «Mirari vos», в которой осудил доктрину либерализма, пропагандировавшуюся тогда во Франции выдающимся католическим философом священником Фелисите Ламенне (1782–1854 гг.), энергично боролся с либеральными движениями в Испании. В 1834 г. в «Индекс запрещённых книг» была внесена брошюра Фелисите Ламенне автора под названием «Parole d’un croyant» («Слово верующего»), а внутри своих владений доходил до того, что не разрешал железные дороги, называя их «Дорогами в ад». При Григории XVI в Папском государстве было завершено строительство туннеля Монте-Катилло, в порту Остии введены в эксплуатацию пароходы, установлена десятичная монетная система и предпринята попытка таможенной реформы, учреждено статистическое бюро в Риме, созданы государственные больницы, приюты и бани. В 1843 г. сторонники широких реформ вновь попытались поднять восстание в Романье и Умбрии, но были подавлены специальными легатами кардиналами Луиджи Ванничелли-Казони и Франческо Саверио Массимо.