Рукописные книги из библиотеки Дионисия Грека частично сохранились в Синодальном собрании Исторического музея, издания – в составе Библиотеки Московской Синодальной типографии. Знание церковнославянского языка позволило Дионисию Греку закончить перевод с греческого языка «Хроники» Дорофея Монемвасийского, работу над которым начал Арсений Грек. По мнению исследователей, иверский архимандрит преподавал в Москве греческий язык, известно, что у него учился Рязанский и Муромский архиепископ Иларион. В 1660 гг. Дионисий Грек был активным участником богослужебной реформы в Русской церкви, к нему, как к афонскому книжнику, знатоку церковных обрядов и практики афонских монастырей, обращались за консультациями. Эта деятельность проявилась, в частности, в составлении коротких сочинений по богослужебным вопросам: записки, содержащей афонский чин начала различных церковных служб и сведения об их продолжительности, «Писания», излагающего чин освящения воды в праздник Богоявления, которое Дионисий Грек составил в соавторстве с Филиппийским и Драмским митрополитом Софронием. Николай Фёдорович Каптерев упоминает ещё одно сочинение Дионисия Грека – «О освящении воды на Иордани». Дионисию Греку принадлежит полемическое сочинение против старообрядчества, в котором автор объявляет русские дониконовские обряды еретическими, сложившимися в результате непросвещённости и невежества. Сочинение состоит из четырёх глав: «О аллилуи», «О честном кресте», «О четвероконечном кресте, иже именуют крыжем», «О Иисусове молитве». Особенностям русского обряда Дионисий Грек приписывает еретический характер, обусловленный прекращением практики поставления русских первоиерархов в Константинополе. Двоеперстие и сугубую аллилуию он относит на счёт католического влияния и видит в этих и других чертах русского обряда отражение «еретических учений», в частности, в отношении Святой Троицы. Восстановление «благочестия» на Руси, по мнению автора, началось при Алексее Михайловиче, когда активизировались русско-греческие церковные контакты, и был признан «высший авторитет» греческих иерархов в русских церковных делах. В качестве переводчика при греческих патриархах Дионисий Грек принял участие в Большом Московском Соборе 1666–1667 гг. Противостарообрядческое сочинение иверского архимандрита оказало определяющее влияние на решения Собора о старообрядцах, которых отцы Собора предали «анафеме и проклятию... яко еретиков и непокорников». Ряд постановлений представляет собой дословную выписку из сочинения Дионисия Грека. Его участие в Соборе было высоко оценено царём, в 1669 г. в качестве вознаграждения передавшим афонскому Иверскому монастырю московскую Никольскую обитель. Старообрядцы очень резко отзывались о роли Дионисия Грека в работе Собора. Аввакум называл его «вором и ругателем Великия Росии», дьякон Фёдор Иванов  считал, что восточные патриархи действовали по указаниям Дионисия Грека, запугавшего их судьбой Максима Грека, которая будто бы им была уготована, в случае если они не осудят последователей древнерусских обрядов. В ходе подготовки и работы Собора Дионисий Грек имел тесные контакты с непосредственным организатором приезда восточных патриархов в Москву Газским митрополитом Паисием Лигардом, который не знал церковнославянского языка, поэтому помощь Дионисия Грека была для него очень важна.