В 1908–1916 гг. в России В.Д. Бонч-Бруевич издал семь выпусков «Материалов к истории и изучению русского сектантства и раскола» (со второго выпуска – «Материалы к истории и изучению русского сектантства и старообрядчества»). Разработал и опубликовал «Программу для собирания сведений по исследованию и изучению русского сектантства и раскола», которая бесплатно высылалась из редакции «Материалов». В.Д. Бонч-Бруевич также составил картотеку по истории русских религиозно-общественных движений (около 250 тыс. карточек) и собрал большую библиотеку на эту тему. Для полевых исследований выезжал в Воронежскую и Ставропольскую губернии, Кубанскую и Терскую области, в Закавказье и другие регионы. После февраля 1917 г. стал членом исполкома Петроградского совета рабочих и крестьянских депутатов, редактором газеты «Рабочий и солдат». В период Октябрьской революции 1917 г. был комендантом района Смольный-Таврический дворец. В 1917–1920 гг. работал управляющим делами Совнаркома и председателем Петроградского комитета по борьбе с погромами, грабежами, контрреволюцией, преступностью и саботажем. В 1918 г. отвечал за организацию переезда советского правительства из Петрограда в Москву, участвовал в Комиссии по подготовке декрета Совнаркома от 4 января 1919 г. «Об освобождении от воинской повинности по религиозным убеждениям», занимался организацией в Советской России сектантских коммун, входил в созданную при Народном комиссариате земледелия Комиссию по заселению совхозов, свободных земель и бывших имений сектантами и старообрядцами. 5 октября 1921 г. Комиссия выпустила воззвание «К сектантам и старообрядцам, живущим в России и за границей», в котором говорилось: «Все те, кто боролся со старым миром, кто страдал от его тягот – сектанты и старообрядцы в их числе, – все должны быть участниками в творчестве новых форм жизни». В 1920 гг. В.Д. Бонч-Бруевич продолжал писать на религиозные темы, опубликовал ряд работ о сектантстве, обновленчестве, католичестве. В 1922–1923 гг. состоял членом Комиссии по изданию собрания сочинений Льва Николаевича Толстого. В 1928–1932 гг. руководил Ученым советом Государственного музея Льва Николаевича Толстого, в 1935 г. назначен директором музея. В 1933–1939 гг. руководил Центральным музеем художественной литературы, критики и публицистики, созданным по его инициативе (с 1935 г. – Государственный литературный музей). В 1936–1955 гг. заведовал редакцией академического издания сочинений Александра Сергеевича Пушкина. В 1936 г. был назначен старшим консультантом Ленинградского музея истории религии Академии Наук СССР, избран председателем секции научных работников при ЦК Союза работников политпросветучреждений СССР. В 1941–1945 гг. занимался литературной и лекционной работой в Казани и Москве, сотрудничал в Совинформбюро. В 1946–1947 гг. руководил Музеем истории религии в Москве, в 1947–1955 гг. – Музеем истории религии и атеизма в Ленинграде, заведовал сектором истории религии и атеизма Института истории Академии Наук СССР. По его инициативе Президиум Академии Наук СССР в 1954 г. вынес постановление об участии учреждений Академии Наук СССР в научных исследованиях в области религии и атеизма, при Президиуме Академии Наук СССР была создана Координационная комиссия по научно-атеистической пропаганде. Кремирован, похоронен в Москве на Красной площади, у кремлёвской стены.