Л.Н. Бенуа был также и одним из крупнейших представителей плеяды архитекторов-энциклопедистов – знатоков стилей прошлого. Будучи последователем историзма в архитектуре, испытал в ранних работах влияние стиля короля Людовика XVI (1774–1793 гг.), который являлся перифразировкой русской и французской архитектуры раннего классицизма, сочетая в себе строгость и живописность, и считался предпочтительным в Академии художеств, за что был назван «академическим». Пример – Придворная певческая капелла в Санкт-Петербурге (1886–1889 гг.), при проектировании которой зодчий проявил незаурядное композиционное мастерство, а кроме того, трактовал дворовое пространство как важный коммуникативный элемент здания, что было новаторским и рациональным приёмом, который только в 1910 гг. вошёл в практику городского строительства. В конце XIX в. Л.Н. Бенуа спроектировал ряд культовых сооружений в неорусском стиле (церковь Святого Георгия в Гусь-Хрустальном, 1892–1901 гг.; русская капелла в Дармштадте, 1897–1899 гг.; собор Александра Невского в Варшаве, 1894–1912 гг.), в поисках национального стиля во многом оставаясь рационалистом. В то время церкви, возводившиеся на территориях национальных окраин российского государства или за границей, как правило, строились в русском стиле, что имело задачу распространения и утверждения православно-имперской политики монархии. Л.Н. Бенуа, безусловно, учитывал эти требования, но когда он проектировал для Санкт-Петербурга, местные традиции классических стилей предопределяли иной выбор образного содержания сооружений. Так, в 1897–1899 гг. он перестроил в стиле барокко церковь св. Захария и Елизаветы для Кавалергардского полка и завершил в барочно-ренессансном духе строительство Великокняжеской усыпальницы в Петропавловской крепости (1896–1908 гг.). С наибольшей последовательностью рационализм Л.Н. Бенуа проявился при постройке особняка Евгения Цезариевича Кавоса (1896–1897 гг., угол Каменоостровского проспекта и Большой монетной улицы). Здание проектировалось под впечатлением от знакомства с современной западноевропейской архитектурой, которую зодчий изучал в путешествиях по Австрии, Италии, Франции, Бельгии, Англии, везде осматривая и зарисовывая древние и новейшие постройки. Это сооружение во многом подвело итог развитию рациональной ветви русской эклектики и стало предвестником архитектуры начала XX в. От эклектизма в середине 1900 гг. Л.Н. Бенуа перешёл к неоклассицизму. Мотивы классицизма наглядно проявились при создании архитектором комплекса зданий Клинического повивально-гинекологического института на Менделеевской линии (1901–1904 гг.), позже – доходного дома Первого Российского страхового общества (1911–1914 гг.) и Дворца выставок в Санкт-Петербурге. Для творчества Л.Н. Бенуа неизменно характерны чёткая архитектурная композиция, продуманность художественного ансамбля, элегантность форм. Он – один из создателей проекта крупномасштабной реконструкции Санкт-Петербурга (1910–1913 гг., совместно с архитектором Марианом Мариановичем Перетятковичем и инженером Фёдором Егоровичем Енакиевым), включавшего строительство сети метрополитена. В проекте храма Лурдской Богоматери (1903–1919 гг., совместно с М.М. Перетятковичем) Л.Н. Бенуа переосмыслил романское наследие в направлении, близком к модерну. Модерн оказал влияние и на другие его проекты, что наиболее последовательно отразилось в пятиэтажном здании Московского купеческого банка на Невском проспекте (д. № 46). Л.Н. Бенуа также участвовал во многих реконструкциях интерьеров и внешнего облика зданий Санкт-Петербурга (фойе Эрмитажного театра, 1902–1904 гг.; Белый зал заседаний Мариинского дворца, 1907–1908 гг.; фасад Финской церкви), неизменно отличаясь бережным и тактичным отношением к работе предшественников.