В собрании Т.Ф. Большакова находится множество Житий севернорусских святых. В составе фонда имеется большое количество оригинальных и переводных повестей, сказаний, ряд русских летописей и хронографов, сочинения Максима Грека (в том числе с его правкой) и других церковных писателей. В фонде содержится немало апокрифических сочинений. Значительное место в собрании занимают архивные материалы XVII–XVIII вв.: документы вологодского архиерейского дома и вологодских монастырей, земельно-имущественные материалы отдельных русских помещиков XVII в. и др. Богато представлена богословско-учительная литература (в списках XV–XIX вв.). К числу древнейших рукописей этой группы относятся «Лествица» Иоанна Синайского (1412 г.) и «Слова» Исаака Сирина (XV в.). В собрании имеется множество старообрядческих рукописей, в основном XVIII в., рукописей учебного и научного характера, преимущественно XVII–XVIII вв., сборников смешанного содержания XV–ХХ вв. Ряд рукописей из собрания Т.Ф. Большакова, не перешедших в Публичный и Румянцевский музеи, попали позднее в коллекции разных лиц, но наиболее ценные экземпляры продолжали храниться у С.Т. Большакова, который унаследовал также собрание икон отца. Среди рукописей, хранившихся у Сергея Тихоновича, особое научное и художественное значение имел иконописный подлинник XVII в., отражающий древнюю строгановскую редакцию; в 1903 г. коллекционер издал этот памятник (под редакцией Александра Ивановича Успенского). В 1890 г. С.Т. Большаков предоставил для экспонирования на Археологической выставке в Российском Историческом музее (в рамках VIII Археологического съезда) около 30 рукописных книг из собрания отца и наиболее ценные иконы, в том числе шитый Нерукотворный образ Спасителя 1389 г., который после закрытия выставки был куплен Петром Ивановичем Щукиным (ныне эта икона хранится в отделе тканей Государственного исторического музея, куда она поступила в 1905 г. в составе всей коллекции П.И. Щукина). Показанный на выставке Сборник сочинений Максима Грека, частично переписанный рукой самого Т.Ф. Большакова в 1914 г., был подарен Н.С. Большаковым для присоединения к Большаковскому собранию в Публичном и Румянцевском музеях. Собрание старопечатных кириллических книг Т.Ф. Большакова со временем перестало существовать; единичные экземпляры книг старой печати, принадлежавших в прошлом Т.Ф. Большакову, можно сейчас встретить в фондах РНБ и РГБ. Судьба его коллекции икон не вполне ясна. Архив Т.Ф. Большакова не сохранился, отдельные материалы, относящиеся к антикварной фирме Большаковых, имеются в архиве Е.В. Барсова, в отделе письменных источников ГИМ, а также в некоторых собраниях рукописных книг Москвы и Санкт-Петербурга.