Заметное место в собрании занимают документальные материалы по истории старообрядчества (преимущественно в копиях). Е.В. Барсов также владел небольшим собранием старопечатных книг и богатейшей археологической коллекцией, в состав которой входили свыше 1100 греческих, римских, западноевропейских и русских монет, древнерусское оружие, церковная утварь, священнические облачения, деревянные скульптуры русских святых, медные литые иконы, портреты русских государей и старообрядцев-поморцев и многие другие предметы отечественной старины. Обширная научная библиотека Барсова включала в себя книги по археологии, истории, фольклористике, этнографии, истории русской словесности и др. Его собрание использовалось при жизни учёного не только им самим, но и другими исследователями, отдельные рукописи Барсов отправлял «для пользования учёных в Троице-Сергиеву лавру, в Казань, Киев и даже за границу». В 1865 г. Е.В. Барсов передал рукописи из Выголексинской пустыни в библиотеку Киевской духовной академии, в 1889 г. преподнёс шесть листов пергаменного Евангелия-апракос первой половины XIV в. цесаревичу Николаю Александровичу (будущему императору Николаю II). В 1914 г. значительную часть своей коллекции рукописей и старопечатных книг Барсов продал Историческому музею в Москве, в 1919 г. от А.Е. Тереховой, дочери учёного, в музей поступил ещё ряд рукописей и старопечатных книг. Часть рукописей в ГИМ была выделена из собрания Барсова и передана в Отдел письменных источников, где составила самостоятельный фонд. В настоящее время в этом фонде находится обширный личный и научный архив Барсова и его коллекция документов XV–XIX вв. по истории и культуре России, по истории Русского Севера (в том числе северных монастырей), жалованные грамоты (в частности, грамота великого князя Василия II Васильевича Тёмного архимандриту Чудова монастыря Димитрию с братиею на рыбные ловли на р. Вел. Шерне, 1460–1462, и жалованная тарханная грамота Иоанна IV Васильевича Грозного игумену Кириллова Белозерского монастыря Козме с братиею на вотчины в Белозерском уезде, 1577), материалы по масонству. В настоящее время в Отделе рукописей и старопечатных книг ГИМ хранится 2086 номеров рукописей, принадлежавших Е.В. Барсову. Помимо отдельных уникальных памятников эта часть коллекции ценна прекрасным подбором житий русских святых, особенно Северного края. Старопечатные книги из его коллекции попали в собрание «Меньших» (Отдел рукописей и старопечатных книг ГИМ). Оставшаяся часть рукописей из коллекции Барсова (главным образом, старообрядческие) в 1931 г. поступила в ОР ГБЛ (ныне РГБ), где они были описаны в качестве самостоятельного собрания (фонд 17; включает в себя 1181 номер, XI–XX вв.). Значительную часть своей археологической коллекции Барсов в 1878 г. подарил Череповецкой городской думе для создания в городе историко-археологического музея. В 1879 г. подготовил «Проект устава музея в г. Череповце», который был рассмотрен Московским археологическим обществом. Поскольку у создаваемого музея не было своего помещения, в течение пяти лет коллекция хранилась то в городской думе, то в учительской семинарии Череповца, и многие вещи были утрачены. Новые потери коллекция Е.В. Барсова понесла при размещении её в здании музея, затем сильный ущерб собранию причинил пожар, случившийся в музее в 1892 г. Старинные головные украшения и принадлежности русского национального костюма из своей коллекции Барсов передал в 1878 г. в Музей древностей Московского археологического общества.