В 1855 г., в юбилейном издании Московского университета «Материалы для истории письмен восточных, греческих, римских и славянских», помещён его труд «Палеографические и филологические материалы для истории письмен славянских», – ряд словарных и грамматических извлечений из рукописей, большей частью русской редакции, с превосходно исполненными снимками. В 1858 г. появился его «Опыт исторической грамматики русского языка», выдержавший с тех пор несколько изданий и до настоящего времени (несмотря на недостатки, указанные специалистами) сохраняющий значение первостепенного труда, обильного материалом, тщательно извлечённым из огромного количества памятников, – труда, влияние которого чувствуется почти во всех позднейших исследованиях, посвящённых русскому языкознанию. Особый интерес представляет второй том «Грамматики», заключающий в себе русский исторический синтаксис. В тесной связи с этой работой стоит «Историческая хрестоматия церковно-славянского и древнерусского языков» (1-е изд., Москва, 1861 г.), – очень важный сборник, содержащий в себе (между многими уже известными текстами) множество таких, которые впервые были изданы составителем; все тексты снабжены подробными историко-литературными и грамматическими примечаниями. Одновременно с историей языка Ф.И. Буслаев занимался изучением русской народной поэзии и древнерусского искусства. Результатом этих изданий был обширный сборник статей и монографий, под общим заглавием «Исторические очерки русской народной словесности и искусства» (два больших тома, СПб., 1861 г.). В первом томе этого собрания помещены исследования по народной поэзии: сначала – главы, имеющие предметом поэзию в связи с языком и народным бытом; потом – изучение славянской поэзии сравнительно с поэзией других народов (германской, скандинавской); далее – национальная поэзия славянских племен вообще, и, наконец, – русская. Во втором томе рассматриваются народные элементы древнерусской литературы и искусства. В этих монографиях автор является верным последователем школы братьев Гримм, с её учением о самобытности народных основ мифологии, обычаев и сказании – школы, которая в настоящее время уже уступила место теории взаимного общения между народами в устных и письменных преданиях. Правда, многое, что представлялось тогда наследственной собственностью того или другого народа, позже стало признаваться случайным заимствованием, взятым извне вследствие разных обстоятельств, более или менее объясняемых историческими путями, по которым шли различные культурные влияния. Таким образом, большая часть «Очерков» Буслаева по методу считается уже устаревшей, хотя они и заключают в себе массу интересного и ценного материала. То же исследователи говорят и о ряде его статей, напечатанных в 1862–1871 гг. в разных изданиях и повторенных в книге «Народная поэзия» (СПб., 1887 г.), составляющей как бы непосредственное продолжение «Очерков». В 1861 г. Буслаев получил от Московского университета степень доктора русской словесности и был назначен ординарным профессором. Кафедру он занимал до 1881 г., посвящая свои труды преимущественно исследованиям в области древнерусского и византийского искусства. Результатом этих исследований явилось в 1884 г. издание «Толкового Апокалипсиса» по рукописям VI–Х–XVII вв., с атласом в 400 рисунков, представляющее важный вклад в историю русских лицевых изображений. В 1886 г. Буслаев издал сборник своих статей, рассеянных по журналам 1851–1881 гг., под общим заглавием «Мои досуги» (2 тома). В первый том вошли мелкие статьи по истории классического, средневекового и современного искусства; во второй – статьи преимущественно историко-литературного содержания («Иллюстрация стихотворений Державина», «Перехожие повести», «Значение романа в наше время» и др.). С 1890 г. в «Вестнике Европы» были на печатаны подробные и во многих отношениях интересные воспоминания Буслаева.