Последующие заседания Большого Московского собора проходили в Патриаршей крестовой палате без участия царя. Состоялось избрание нового Всероссийского патриарха. 31 января отцы Собора подали царю имена трёх кандидатов: архимандрита Троице-Сергиева монастыря Филарета, архимандрита Владимирского монастыря Иоасафа и келаря Чудова монастыря Саввы. Царь отдал предпочтение Иоасафу, который был «уже тогда в глубочайшей старости и недузех повседневных». Такой выбор свидетельствовал о том, что Алексей Михайлович не хотел видеть во главе Русской церкви деятельного и независимого человека. Важнейшим вопросом, обсуждавшимся на Большом Московском соборе, была проблема, связанная с деятельностью противников реформы. На Собор вновь были приведены непокаявшиеся вожди старообрядчества (Аввакум, Лазарь и два Фёдора), которые вновь отказались подчиниться Собору. Постановления о старообрядцах были составлены на основании текстов, предложенных справщиком и переводчиком на московском Печатном дворе Дионисием Греком (ум. в 1672 г.), который считал особенности русской церковной жизни следствием непросвещённости и невежества. Собор повелел всем чадам Русской церкви придерживаться исправленных книг и обрядов, старые русские обряды были названы неправославными, об отцах Стоглавого Собора, кодифицировавшего самобытную русскую литургическую традицию, в постановлении Большого Московского собора было записано, что они «мудрствоваша невежеством своим безрассудно, якоже восхотеша сами собою». Всех, не повинующихся соборному повелению (имелись в виду старообрядцы), отцы Большого Московского собора предали «анафеме и проклятию... яко еретиков и непокорников» (анафема по отношению к старообрядцам была отменена на Соборе Русской православной церкви в 1971 г.). Несмотря на чрезвычайно жёсткий характер постановления 1667 г., оно по своей сути и направленности явилось продолжением деяний первого («русского») этапа Собора. «Наставление духовное», принятое в 1666 г. русскими иерархами в отсутствие восточных, хотя и не содержало критики старых обрядов, тем не менее, предусматривало суровые «казни» в отношении противников реформ. Это неудивительно, поскольку на всех этапах своей работы Собор видел одну из своих важнейших задач в борьбе с расколом. Помимо утверждения правильности богослужебной реформы, начатой Никоном, Большой Московский собор принял ряд постановлений, направленных на дальнейшее сближение русской церковной жизни с греческой. Даже допуская в ряде случаев отклонения от обрядов, принятых в восточных православных церквах, патриархи не скрывали, что именно греческие порядки должны служить образцом для подражания. В этом плане очень характерен текст, в котором предлагается отлучать от церкви тех, кто станет укорять носящих греческую одежду. В соответствии с этим отменялись решения русских церковных Соборов, выходившие за рамки греческой традиции. Так, были отменены решения Собора 1503 г., запрещавшие служить вдовым священникам и диаконам (решением Большого Московского собора вдовых священников и диаконов можно было запретить в служении только в том случае, если они вели недостойную жизнь), решения Собора 1620 г. о перекрещивании католиков при присоединении их к православной церкви (в соответствии с постановлением Константинопольского собора 1484 г. Большой Московский собор установил чин присоединения католиков к православию через миропомазание), ряд постановлений Стоглавого Собора, подверглась осуждению «Повесть о белом клобуке». Бесспорно, некоторые из такого рода решений восстановили нарушенные на русской почве нормы канонического права, но делалось это в резкой, зачастую оскорбительной для русских форме. В деяниях Собора неоднократно подчёркивалось, что раскол есть следствие невежества как мирских людей, так и приходского духовенства. Поэтому Собор разработал ряд мер для борьбы с этим злом. Священнослужители должны были учить своих детей грамоте, чтобы те, когда будут принимать священнический сан, не были бы «сельскими невежами». Священники должны были руководствоваться в своей деятельности «Наставлением духовным», составленным в 1666 г., и рядом подробных указаний в деяниях Собора 1667 г.