К концу заседаний Собора (с 28 ноября по 12 декабря 1666 г.) было решено лишить патриарха Никона сана за противление царской воле и самовольное оставление патриаршества, и был избран новый Патриарх Московский и всея Руси Иоасаф II, однако начатая Никоном богослужебная реформа, вызвавшая раскол, получила одобрение. Под документами Собора поставили подписи 17 русских архиереев. В Соборе участвовало также большое число российских и иноземных архимандритов, игуменов, иноков и священников. Вызванный на Собор, Никон 29 ноября заявил, что его ставили на патриарший престол не эти патриархи и сами они не живут в своих престольных городах, так что судить его не могут. Ранее Никон особо настаивал на том, что только Константинопольский патриарх может его судить, т.к. именно он ставил его (в действительности поставление Никона в патриарха совершилось русскими архиереями). Тем не менее, суд уже начался. Митрополит Макарий (Булгаков) насчитывает восемь заседаний, посвящённых «делу Никона»: три предварительных (7, 18 и 28 ноября), четыре судебных (30 ноября, 1, 3 и 5 декабря) и заключительное в Чудовом монастыре, когда был объявлен приговор (12 декабря). На Соборе Никону были предъявлены обвинения: 1) в клевете на царя, который, по утверждению патриарха, нарушал церковные каноны и вмешивался в дела церкви, а также в клевете на других лиц; 2) в своевольном и незаконном оставлении патриаршего престола и паствы; 3) в незаконном извержении из сана Коломенского епископа Павла; 4) в следовании католическому обычаю, что выражалось в повелении Никона носить перед собой крест; 5) в незаконном устроении монастырей за пределами патриаршей области на землях, отнятых у монастырей других епархий. По решению Собора Никон был лишён патриаршего и священного сана и сослан в Ферапонтов монастырь. Основанные им монастыри перешли под управление епархиальных архиереев. 14 января 1667 г. участники Собора должны были подписать подготовленный греками соборный акт о низложении Никона. Крутицкий митрополит Павел и Рязанский архиепископ Иларион отказались подписать соборный приговор, не согласившись с содержавшимся в нём положением о приоритете светской власти над церковной. В ходе развернувшегося спора Павел и Иларион получили поддержку многих русских иерархов, представивших выписки из сочинений отцов церкви о превосходстве священства над царством и оспаривавших аргументы противной стороны, которые выдвигал Паисий Лигарид. После длительных споров была выработана формула, выражающая принцип симфонии священства и царства: «Царь имеет преимущество в делах гражданских, а Патриарх – в церковных, дабы таким образом сохранилась целою и непоколебимою вовек стройность церковного учреждения». Это положение было включено в приговор, который подписали все члены Собора. Неподчинение русских иерархов восточным патриархам вызвало у них крайнее раздражение. 24 января было принято решение о наложении епитимьи на Павла и Илариона, при этом отмечалось: если четыре Вселенских патриарха принимают общее решение, оно не подлежит пересмотру. Несмотря на наказание митрополита Павла и архиепископа Илариона, именно с проявившейся в ходе этого спора позицией русского епископата исследователи связывают ту часть решений Собора, которая трактует вопрос о церковном суде. Собор принял решение об упразднении Монастырского приказа и отмене подсудности духовенства светским чиновникам. Была установлена исключительная подсудность духовных лиц по всем делам духовным судьям; в случае совершения тяжких преступлений (например, участия в разбое) духовное лицо должно было караться строгим церковным наказанием и после извержения из сана подвергалось светскому суду. Ранее существовавшая в России практика светского суда над духовными лицами по делам собственно церковного характера противоречила нормам канонического права. Борьба за её отмену началась на Стоглавом Соборе, решения Собора 1667 г. в этой части являлись восстановлением и развитием постановлений Собора 1551 г. В 1668 г. для организации такого суда в патриаршей области был создан Патриарший Духовный приказ, соответствующие органы появились и в других епархиях. Однако в целом после Большого Московского собора были сделаны лишь первые шаги, для окончательного утверждения принятых норм и проведения их в жизнь потребовался созыв Собора в 1675 г.