Число христиан, как отмечается в житии Бонифация, непрестанно росло, в особенности за счёт знатных и образованных германцев, которые помогали строить церкви и часовни, основывать монастыри. В Тюрингии был учреждён первый монастырь Ордруф на р. Орн, аббатисой монастыря Китцинген была назначена св. Текла, монастыря Бишофсхайм –  св. Лиоба, а монастыря Хайденхайм – св. Вальпурга. Прослышав об успехах Бонифация, из Британии прибыло много монахов и монахинь. Каждый из них был прикреплён к определённой территории, где организовывал монастырь и школу для вновь обращённых. Пишут, что среди добровольных сподвижников Бонифация большую роль играли женщины, на плечи которых была возложена значительная часть миссионерской работы. В феврале 731 г., после смерти папы Римского Григория II, на престол вступил Григорий III (731–741 гг.). Бонифаций поспешил отправить к нему посольство и принести заверения в своей преданности. В 732 г. он вновь написал в Рим, упомянув среди прочего и о том, что работы стало слишком много для одного человека. Григорий III, оценив достигнутые Бонифацием успехи, отправил ему архиепископский паллий, разрешил самостоятельно учреждать епархии на территории Германии на восток от Рейна и ставить на служение епископов, но не определил центр для митрополии. В 737/738 г. Бонифаций в сопровождении многочисленных учеников в третий раз отправился в Рим, где его приняли с великой честью, подобающей миссионеру, который к этому времени крестил сотни тысяч людей. Папа наделил его полномочиями легата и поручил установить канонический порядок в церковной жизни Баварии. В Риме к нему присоединился свт. Лулл, впоследствии ставший его преемником на Майнцской кафедре и одним из ближайших учеников. После возвращения из Рима, Бонифаций задержался в Баварии и с помощью герцога Одилона и баварской знати начал работу по реформированию на канонических началах церкви в Баварских землях, определил новые границы епархий и назначил епископов на кафедры в Зальцбург, Фрайзинг, Регенсбург и Пассау. Им было создано также епископство в Айхштетте, куда в октябре 741 г. епископом был поставлен св. Виллибальд. В Тюрингии и Гессене Бонифацием были основаны епископства Бюрабург, Эрфурт; новым епископом Вюрцбурга стал Бурхард. Бонифаций обращал особое внимание на каноничность рукоположений духовенства и отстранял от служения «неканонических» клириков. В 741 г. умер майордом Карл Мартелл; ему наследовали его сыновья Карломан и Пипин III Короткий (прозванный так за малый рост). Умершего в том же году папу Римского Григория III сменил папа Захария (741–752 гг.). Бонифаций, завоевавший к тому времени огромный авторитет, заручился поддержкой Карломана и приступил к реформе франкской церкви, где жизнь духовенства мало чем отличалась от жизни франкской аристократии (ему удалось несколько смягчить нравы франкского духовенства). Особенно строго он относился к соблюдению духовенством целибата, предписывал за его нарушение наказывать священника бичеванием и 2-годичным тюремным заключением. Бонифаций восстановил практику регулярного созыва Соборов, в которых принимали участие не только епископат, но и аристократия во главе с Карломаном и Пипином III. Первый Восточнофранкский собор (так называемый Consilium Germanicum) состоялся в 742 или 743 г. (место его проведения точно не известно). Бонифаций принял в нём участие как архиепископ и «посланник св. Петра». Среди постановлений этого и последующих Соборов (744–745, 747 гг.) Англии, Германии и Франции, признавших верховенство папы Римского в этих странах, наиболее важными были декреты о строгом подчинении духовенства епископу и о запрете духовным лицам принимать участие в войнах, носить оружие и охотиться. Для монахов и каноников был принят устав прп. Бенедикта Нурсийского (около 480–547 гг.). Были также установлены законы, определявшие степень допустимого родства при вступлении в брак. Своей деятельностью Бонифаций способствовал сближению династии Каролингов с папством. Он искоренил многие языческие пережитки, в том числе принесение жертв святым, которые у части германских племён заняли место прежних богов, однако подчинить франкскую церковь Риму ему так и не удалось. Много сделал Бонифаций для укрепления духовной жизни в монастырях, особенно в знаменитом монастыре в аббатстве Фульда (который по сей день остаётся центром католицизма в Германии), учреждённом в 744 г. под покровительством Бонифация его учеником св. Стурмом.