Самые богатые книжные поступления относятся к последнему 30-летию XIX в.: в 1872 г. поступила библиотека К.И. Невоструева (3037 книг и 58 рукописей по Священному Писанию, археологии и другим богослужебным предметам), в 1875 г. – библиотека А.В. Горского (4287 книг и 57 рукописей преимущественно по богословию и церковной истории), в 1876 г. – А.Ф. Беклемишева (до 5000 книг), в 1879 г. поступили архивы славяно-греко-латинской академии и Троицкой семинарии, в 1885 г. – книги протоиерея М.Ф. Раевского (833 названия), в 1886–1887 гг. – архиепископа Литовского Алексия (184 названия), в 1891 г. – протоиерея П.И. Капустина (203 названия), в 1892 г. – профессора В.В. Кудрявцева-Платонова, в 1897 г. – библиотека архиепископа Тверского Саввы и другие менее значительные пожертвования. Число названий книг и брошюр библиотеки Московской духовной академии достигло 100 тыс., а число рукописей дошло до 1500. До 1880 г. библиотека имела только рукописные каталоги. В течение 1880–1892 гг. был напечатан «Систематический каталог книг библиотеки Московской духовной академии» (в 4-х томах и 7-ми выпусках), составлявшимися библиотекарями Корсунским, Троицким и Колосовым и обнимающими отделы: богословия, философии и словесности. В нем зарегистрировано 21 080 наименований. Кроме того, с 1881–1882 гг. ежегодно издавались систематические указатели вновь поступающих книг. Полного описания рукописей библиотеки не существует. Есть лишь «Опись рукописей, перенесенных из библиотеки Иосифова монастыря в библиотеку Московской духовной академии» иеромонаха Иосифа и «Сведения о славянских рукописях, поступивших из книгохранилища св. Троице-Сергиевой лавры в библиотеку Троицкой духовной семинарии в 1747 г.» архимандрита Леонида. К тому и другому описанию составлены указатели: к первому – С.К. Смирновым, ко второму – Белокуровыми. Библиотека Киевской духовной академии образовалась в XVIII в. приношениями разных лиц, особенно киевских митрополитов, и имела уже 1000 томов, когда в 1780 г. сгорела. Причем уцелели лишь немногие книги этого первоначального собрания (например, из 2131 книги бывшего протектора академии Петра Могилы осталось лишь 3). После пожара библиотека составлялась новыми пожертвованиями: киевских митрополитов Гавриила Кременецкого и Самуила Миславского, казанского митрополита Вениамина, Бантыш-Каменскаго, графа И. Потоцкого, помещиков Келембетовых, монаха Серапиона, юрьевского архимандрита Фотия и в особенности митрополита Евгения, а также при его содействии. В 1865 г. в библиотеку поступила коллекция рукописей Е.В. Барсова. В 1865 г. библиотека получила много пожертвований книгами и рукописями по случаю 50-летнего юбилея от разных лиц (архимандрита Антонина, архимандрита Евгения, М. Максимовича, Н. Закревского и др.). В 1874 г. на основании представления архиепископа Макария Священным Синодом было определено передать в Киевскую академию рукописи и старопечатные книги из Киево-Печерской и Почаевской лавр, а также из некоторых монастырей – киевских (Златоверхо-Михаиловского, Никольского, Выдубицкого), волынских (Дерманского, Мелецкого, Загоровского, Любарского, Тригорского) и др. Однако долгое время за исключением книг, доставленных Почаевской лаврой, академия не воспользовалась предоставленным ей правом. Из больших собраний в иные годы поступили: библиотека А.Н. Муравьева (1879 г.; около 2 тыс. книг, в том числе рукописи), от протоиерея Е.П. Попятовского (1880 г.; рукописи, относящаяся преимущественно к расколу), богатое собрание рукописей по завещанию митрополита Макария; в 1879 г. поступили старопечатные книги, отобранные у воссоединенных униатов Седлецкой губернии. В 1872 г. часть академической библиотеки в количестве 151 старопечатной книги и 413 рукописей поступила в ведение вновь открытого при Академии церковно-археологического музея. В 1899 г. в библиотеке насчитывалось печатных изданий 31 278 названий, свыше 100 тыс. томов рукописей и 937 грамот. В археологическом музее в 1885 г. насчитывалось рукописей – 872, старопечатных книг – 551, новых книг – 828 и до 1 368 грамот, актов и пр.