При патриархе Иоасафе I были вытребованы для нее книги из Кирилло-Белозерского и Троицкого монастырей. Больше всего в библиотеку вложил патриарх Никон, который в 1652 г. привез из Новгорода большое количество греческих и латинских книг. Приступая к исправлению церковных книг, он усиленно собирал в Патриаршую библиотеку нужные ему древние книги и рукописи. Так, келарь Троицкого монастыря Арсений Суханов только с Афона привез 498 книг и около 200 рукописей. Большая часть книг, описанных при удалении Никона в Воскресенский монастырь (1300 книг и рукописей, 420 грамот), также перешла впоследствии в Патриаршую библиотеку. Сюда же поступила часть книг и рукописей Иверского подворья и Воскресенского монастыря. В 1686 г. в библиотеке числилось 653 книги и рукописи. В 1685–1694 гг. сюда поступили рукописи от иерусалимского патриарха и из Посольского приказа. В дальнейшем библиотека пополнялась трудами Арсения Сатановского, братьев Лихудов, К. Истомина и др. В 1721 г. библиотека перешла в ведение Синода и получила наименование Синодальной. В это время в ней числилось 1504 наименования книг, рукописей и грамот (866 печатных книг, 224 рукописи, 300 грамот и 144 отдельно хранившихся соборных уложений, книг и рукописей). С перенесением центра духовного управления в Санкт-Петербург книгохранилище понемногу предается забвению (поступления становятся все более редкими). В 1722 г. по указу Петра Великого в Синодальную библиотеку было доставлено много рукописей из разных епархий и монастырей, с которых были сделаны копии. Это распоряжение обогатило Синдальную библиотеку большим количеством такого рода списков. В том же 1722 г. Синод предписал игумену А. Кондоиди привести библиотеку в порядок, а профессору Афанасию Скиади – составить описание греческих манускриптов (Синодальной и Типографской библиотек). Это описание было издано в Москве в 1723 г. на латинском и русском языках. Более обстоятельное описание греческих рукописей взял на себя, по повелению Екатерины II, в 1773 г. профессор Х.Ф. Матеи. Им были изданы опыт описания 50 рукописей (1776 г.), краткий указатель всех рукописей Синодальной и Типографской библиотек (1780 г.) и полный каталог 401 рукописи указанных библиотек (1805 г.; в Лейпциге вышло на латинском языке). В 1786 г. в Синодальную библиотеку поступили все рукописи (544) Типографской библиотеки, а взамен этого все печатные книги, ранее хранившиеся в Синодальной библиотеке, были переданы отчасти в Императорскую публичную библиотеку, отчасти в Типографскую библиотеку, откуда в 1811 г. они перешли большей частью в Санкт-Петербургскую духовную академию, отчасти в Московскую славяно-греко-латинскую академию. В 1812 г. Синодальная библиотека уцелела, т.к. своевременно была вывезена в Вологду. После возвращения в Москву она продолжала пополняться рукописями. В 1823 г. в ней числилось 467 греческих и 956 славяно-русских рукописей. Позже поступили «Изборник Святослава» XI в. (1834 г.), рукопись патриарха Гермогена «О явлении Казанской иконы» (1851 г.), четыре росписи материалов, отпущенных из Аптекарского приказа в 1681 и 1691 гг. (1852 г.), две греческие рукописи от А.Н. Муравьева (1857 г.) и т.д. В 1892 г. с учреждением особой должности заведующего Патриаршей библиотекой она вновь вступила в период роста и обогащения. В 1893 г. поступают 24 рукописи Архангельского собора, в 1894–1895 гг. – ценные рукописи из архива московской синодальной конторы, из бывшей Патриаршей Крестовой церкви (описанные книги церквей апостола Филиппа и 12 Апостолов в Московском Кремле), в 1899 г. – обширное собрание рукописей Чудова монастыря и богослужебные книги, отобранные у старообрядцев Томской губернии, в 1902 г. – рукописи из Златоустова монастыря, в 1903 г. – рукописи ставропигиального Новоспасского и старопигиального Симонова монастырей, а также рукописи из собрания Н.В. Елагина, в 1906–190 гг. – богатые собрания рукописей Воскресенского Ново-Иерусалимского и ставропигиального Донского монастырей. В 1849 г. по распоряжению Священного Синода приступили к полному ученому описанию рукописей, и первые три отдела описания (Священное Писание, Писания святых отцов и богослужебные книги), составленные А.В. Горским и К. Невоструевым, вышли в 1862–1869 гг. Более позднее описание греческих рукописей принадлежать архимандриту Владимиру (1894 г.). Кроме указанных каталогов сведения о Синодальной библиотеке можно найти еще у А. Артемьева («Каталоги Московской Синодальной Библиотеки»), В. Ундольснаго («Описание славянских рукописей Московской Синодальной Библиотеки»), архимандрита Саввы («Указатель для обозрения Московской патриаршей ризницы и библиотеки» и «Палеографические снимки с рукописей Московской Синодальной Библиотеки»; 1863 г.), А. Викторова («Алфавитный указатель рукописей Московской Синодальной Библиотеки»; 1858 г.) и др.