В «Буслаевской Псалтыри» исследователи выделяют двух мастеров-оформителей, второго ещё Ф.И. Буслаев отождествил со вторым писцом рукописи (Антонием, по определению Б.М. Клосса). «Буслаевская Псалтырь» не имеет листовых миниатюр, украшена 44 заставками и многочисленными полихромными и киноварными инициалами балканского и неовизантийского стилей. Более половины заставок (25) – полихромные плетёные, выполнены в нескольких разновидностях балканского стиля (порой с использованием элементов неовизантийского). Однако своеобразие облику «Буслаевской Псалтыри» придаёт меньшая по числу группа орнаментальных композиций, представляющих ранний вариант старопечатного стиля и свидетельствующих о знакомстве их исполнителя с памятниками западноевропейского позднеготического и раннеренессансного искусства, преимущественно через посредство гравюры, а также текстильных узоров. В этой группе исследователям особенно известна заглавная заставка Псалтири (лист 41), изображающая сидящего юношу (отождествляемого иногда с царём Соломоном) в окружении причудливо изогнутых волнистых листьев («болотные растения»), а также заставки и инициалы, состоящие только из подобных растительных мотивов. Инициалы рукописи выполнены в балканском и неовизантийском стилях, отличаются оригинальностью трактовки (наряду с традиционными сюжетами многие из них изображают драконов и фантастических птиц). Общую картину художественного оформления «Буслаевской Псалтыри» дополняют сложная вязь заголовков и различные виды декоративного письма. Наряду с довольно распространённым в русских рукописях XV в. использованием греческого письма в «Буслаевской Псалтыри» встречаются примеры подражания традициям восточной каллиграфии, в частности, арабской куфической и уйгурской (последнее наблюдение принадлежит Д.А. Морозову). Сложность декоративного письма «Буслаевской Псалтыри» во многих случаях превращает его в своеобразную тайнопись, тайнописные приёмы встречаются и в строчном письме заголовков, до сих пор не все из них расшифрованы. Художественный облик «Буслаевской Псалтыри» несколько пострадал в результате реставрации кодекса в 1970 гг., когда отдельные листы (в том числе с инициалами) были подклеены по полям прозрачной желтоватой бумагой, изменившей колорит оказавшихся под нею живописных композиций.