Западные правители развивали отношения с православным духовенством из политических соображений, стремясь расширить свою поддержку среди населения и укрепить союзнические отношения с греческими государствами, хотя чаще православное население и духовенство рассматривались ими как сочувствующие туркам-османам. Так, в 1394 г. Афинский митрополит Дорофей был выслан из города по обвинению в пособничестве опустошившим Аттику туркам. Сменивший его митрополит Макарий был год спустя обвинён в том же преступлении уже венецианцами, в чьих руках к тому времени оказались Афины, и предстал перед судом в Венеции, который приговорил его к тюремному заключению. В 1456 г. султан Мехмед II решился уничтожить автономию Афинского герцогства. Турки овладели городом в 1458 г. после двухлетней осады. Последний герцог, Франко Аччаюоли, был убит по приказу султана четыре года спустя, а трое его сыновей взяты в янычары. С 1458 г. католическая кафедра Афин становится титулярной, а православная церковь возвращает себе все храмы, кроме Парфенона, обращённого в 1460 г. в мечеть. На Акрополе в Эрехтейоне находился дворец турецкого паши, в Пропилеях располагались казармы и арсенал турецкого гарнизона. В 1687 г., во время войны коалиции европейских государств (в том числе и России) против Османской империи, Афины были захвачены венецианской армией. При обстреле города взрывом была разрушена средняя часть Парфенона, где турки в целях обороны устроили пороховой склад, через два года, восстановив свою власть над городом, они возвели посреди развалин Парфенона новую мечеть. Под турецкой властью Афины вместе с остальной Средней Грецией составили один административный округ (санджак), но в начале XVII в. были выделены в самостоятельную административную единицу с населением 8–10 тыс. человек. Управление Афинами осуществлял турецкий наместник, которому подчинялись начальники полицейской стражи Акрополя и нижнего города, а также подразделений янычар и сипахов (воинов кавалерийского корпуса). Роль турецких властей сводилась к сбору налогов и поддержанию порядка в Афинах, внутренние дела города решались коллегией старейшин (димогеронтов), избиравшихся из представителей греческих аристократических семей; велика была также роль православного духовенства. К XV–XVI вв. относится обновление старых и основание новых монастырей, среди которых наиболее известными являются монастыри Дау-Пенделис и Успения Богородицы Пенделис в центральной части Аттики. Резиденция православных митрополитов при туркократии размещалась за пределами Акрополя, при храме Дионисия Ареопагита (Старая Митрополия). В то же время из подчинения Афинской церкви был выведен остров Эвбея, составивший особую митрополию. К 1821 г. в состав митрополии Афин кроме Аттики входил и город Левадия в Беотии, почему архиереи носили титул митрополита Афинского и Левадийского. Под юрисдикцией Афин находились епископии: Талантийская, Диавлейская, Салонская (Амфисская), Менденицкая (Бодоницкая) и Скиросская. 23 мая 1821 г. Афины присоединились к восстанию греков против турецкого владычества. Афинский митрополит Дионисий поддержал национально-освободительное движение греков против турецкого владычества, но 24 мая 1825 г. город и большая часть Аттики были вновь оккупированы турецкими войсками.