Декоративно-орнаментное украшение собора полностью выполнено болгарскими мастерами (П. Клисуровым, А. Белковским, X. Берберовым, А. Митовым, С. Ивановым, Н. Петровым) под руководством профессора В.Т. Перминова. Мозаичные панно собора изготовлены в Германии и Италии. В окнах использованы витражи. В отделке собора применялись дорогие породы мрамора и оникса разных цветов, алжирский малахит и уральские самоцветы. В создании иконостасов и икон для собора приняли участие известные русские и болгарские художники: Виктор Михайлович Васнецов (иконы Богородицы и Христа Спасителя центрального алтаря), Василий Евмениевич Савинский (иконы Александра Невского и Николая Чудотворца в главном алтаре), Николай Александрович Бруни (иконы Иоанна Предтечи и первомученика архидиакона Стефана центрального алтаря, помещённая в мраморный киот икона князя Владимира), И. Мрквичка (иконы северного иконостаса), А. Митов (образы Александра Невского на колокольне, иконы южного иконостаса, также помещенные в мраморные киоты иконы царя Бориса и равноапостольных Кирилла и Мефодия), С. Иванов (образы мучениц Веры, Надежды, Любови и матери их Софии, святых Седмочисленцев), Алексей Михайлович Корин, Пётр Евгеньевич Мясоедов, Александр Александрович Киселёв, Н. Петров, Ц. Тодоров и др. Основная часть стенописей принадлежит кисти болгарского художника X. Тачева. На престоле главного алтаря хранится Иверская икона Божьей Матери в богатой жемчужной ризе – дар Патриарха Московского и всея Руси Алексия I. Кроме этой иконы патриарх подарил храму одеяние на престол главного алтаря, сребро-позлащённое, с богатой чеканкой и художественной эмалью, Евангелие, напрестольный крест, золочёные священные сосуды. Согласно принятому в 1951 г. Уставу Болгарской православной церкви храм-памятник Александра Невского является патриаршим кафедральным собором. Сильно пострадавший в 1944 г. от бомбёжек, собор Александра Невского после войны был капитально отремонтирован. В его крипте размещён филиал Национальной художественной галереи, экспозиция которого устроена на базе предоставленных Церковно-археологическим музеем Болгарской церкви сохранившихся произведений древней иконописи.